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近年來(lái)，單原子合金（SAA）催化劑被用于促進(jìn)各種多相催化，但尚未被用于選擇性電催化還原CO₂成多碳（C₂₊）產(chǎn)物，涉及C-C偶聯(lián)。基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所章福祥研究員等人報(bào)道了一種單原子鉍（Bi）修飾銅合金（記為BiCu-SAA）電催化劑，其可以有效地調(diào)節(jié)CO₂還原成C₂₊產(chǎn)物的選擇性，而不是C₁產(chǎn)物。

BiCu-SAA催化劑對(duì)C₂₊產(chǎn)物的選擇性顯著提高，其最佳法拉第效率（FE）為73.4%，且在流動(dòng)電池系統(tǒng)下，當(dāng)電流密度為400 mA cm^-2時(shí)，其結(jié)構(gòu)和性能仍能保持良好。

以BiCu-SAA和Cu-Nano上的Cu(111)面為模型圖，作者對(duì)CO₂RR到C₂H₄（主要C₂₊產(chǎn)物）進(jìn)行了DFT計(jì)算，分別記為BiCu(111)-SAA和Cu(111)-Nano。研究表明，定域電子可以轉(zhuǎn)移到CO₂分子的反鍵軌道上，促進(jìn)CO₂的活化和進(jìn)一步還原，作者計(jì)算了BiCu(111)-SAA和Cu(111)-Nano對(duì)CO₂的吸附自由能和主要催化途徑。

在單原子Bi修飾后，Cu(111)-Nano催化劑上CO₂吸附生成*CO₂的自由能變化從0.76 eV大大降低到0.49 eV，表明CO₂在BiCu(111)-SAA上更容易活化。*CO₂質(zhì)子化成*COOH也有類似的下降趨勢(shì)，表明單原子Bi修飾Cu合金有利于CO₂活化成*COOH形成*CO。

此外，作者提出了三種不同的C-C耦合途徑，分別為*COCO途徑、*CHOCO途徑和*COHCO途徑，其中*COHCO途徑對(duì)BiCu(111)-SAA最有利，表明質(zhì)子化的*CO有利于后續(xù)的C-C耦合步驟。

BiCu(111)-SAA上的*COHCO偶聯(lián)途徑表現(xiàn)出比Cu(111)-Nano更低的勢(shì)阱，表明其C-C偶聯(lián)步驟的動(dòng)力學(xué)更快。結(jié)果表明，BiCu-SAA催化劑可以促進(jìn)CO₂的活化，加速C-C偶聯(lián)反應(yīng)，同時(shí)抑制H₂和甲酸酯的生成。

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202303048.

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