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中南大學(xué)Nano Letters：自重構(gòu)策略！V-NiS實(shí)現(xiàn)高效水氧化

調(diào)整電催化劑的電活性表面種類(lèi)，是實(shí)現(xiàn)高效析氧反應(yīng)（OER）的重大挑戰(zhàn)?；诖?，中南大學(xué)潘軍研究員和譚鵬飛博士等人報(bào)道了一種創(chuàng)新的原位浸出策略，通過(guò)陽(yáng)離子氧化調(diào)節(jié)，以實(shí)現(xiàn)這些催化劑的活性自重構(gòu)。釩（V）作為陽(yáng)離子被引入硫化鎳（Ni₃S₂）中，在低氧化電位下被氧化，導(dǎo)致隨后浸出到電解質(zhì)中并引發(fā)自重構(gòu)（記為V-NiS）。

通過(guò)operando拉曼光譜發(fā)現(xiàn)，從V-Ni₃S₂到Ni(OH)₂再到NiOOH的結(jié)構(gòu)演變?yōu)槿竭^(guò)渡。自重構(gòu)的V-NiS在電流密度為10 mA cm^-2下僅需155 mV的超低過(guò)電位，優(yōu)于無(wú)V的Ni₃S₂和許多其他先進(jìn)的催化劑。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了自重構(gòu)V的來(lái)源。態(tài)密度（DOS）研究表明，在費(fèi)米能級(jí)附近的V-NiS的電子態(tài)明顯高于NiS，表明費(fèi)米能級(jí)上元素的軌道雜化更大，從而促進(jìn)了電荷轉(zhuǎn)移。V原子取代Ni原子導(dǎo)致電子重新分布，電荷密度的變化證明了這一點(diǎn)。特別是，電荷密度差等值線圖顯示了從Ni到S的定向電荷轉(zhuǎn)移，表明了Ni-S鍵的共價(jià)特征。

當(dāng)V取代Ni時(shí)，指向性減弱，表明V-S鍵表現(xiàn)出離子特征，更容易被氧化浸出。對(duì)比Ni-S鍵，V-S鍵更容易斷裂，從而促進(jìn)了OER過(guò)程中自重構(gòu)過(guò)程的啟動(dòng)。摻入后V的Bader電荷遠(yuǎn)高于取代后Ni的Bader電荷，顯示出電離程度有序增加，更有利于浸出。

此外，V原子的引入引起了周?chē)鶶原子之間電荷的重新分配，破壞了Ni₃S₂結(jié)構(gòu)內(nèi)部的對(duì)稱(chēng)性，使其具有活性。

Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00885.

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