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?南航彭生杰教授AM：Zn-空氣電池中氧空位對(duì)鈣鈦礦氧化物ORR動(dòng)力學(xué)的影響

在低溫下，高動(dòng)力學(xué)的氧還原反應(yīng)（ORR）電催化劑是耐高溫能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)裝置的關(guān)鍵和迫切需要的，但研究還不夠充分。基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰教授等人報(bào)道了利用還原氧化石墨烯涂層包覆富氧空隙的多孔鈣鈦礦氧化物（CaMnO₃）納米纖維（V-CMO/rGO）作為低溫編織Zn-空氣電池的空氣電極催化劑。

V-CMO/rGO在鈣鈦礦氧化物中表現(xiàn)出最高的ORR活性，并在低溫下表現(xiàn)出優(yōu)異的動(dòng)力學(xué)。V-CMO/rGO在-40 °C低溫下驅(qū)動(dòng)可編織和柔性Zn-空氣電池，峰值功率密度高達(dá)56 mW cm^-2，循環(huán)壽命超過(guò)80 h。

通過(guò)DFT計(jì)算，作者研究了V-CMO/5rGO的改進(jìn)。Mn被選為活性位點(diǎn)，并比較了4e^– ORR途徑的反應(yīng)能。CMO/rGO和V-CMO/rGO的反應(yīng)步長(zhǎng)均為下坡，而CMO的第二步和最后一步反應(yīng)步長(zhǎng)為上坡，表明rGO涂層能夠顯著降低-OH*中間脫附的反應(yīng)勢(shì)壘。通過(guò)Mn的d軌道的投影態(tài)密度（PDOS）發(fā)現(xiàn)，能量較低的d_xy、d_yz和d_xz屬于t_2g軌道，而能量較高的d_z²和d_x²_-y²屬于e_g軌道。

由于氧空位的引入，V-CMO/rGO中的Mn原子比CMO/rGO中的Mn原子擁有更多占據(jù)d_x²_-y²軌道的電子。e_g軌道上更合適的高能量電子群破壞了Mn-OH鍵的穩(wěn)定，從而促進(jìn)了含氧中間體的脫附。

通過(guò)上述優(yōu)化，V-CMO/rGO的過(guò)電位最低，為289 mV。在費(fèi)米能級(jí)（E_F）附近表面的活性成/反鍵軌道表明，電活性區(qū)主要分布在金屬周?chē)砻娴腛位占據(jù)了反鍵區(qū)，阻止了O種的過(guò)結(jié)合。Mn 3D軌道上的態(tài)密度表明，V-CMO/5rGO在E_F中重疊最多，電導(dǎo)率最好。

CMO中完全配位的Mn由于氧空位的形成而受到干擾，導(dǎo)致Mn的費(fèi)米能級(jí)和e_g軌道充滿(mǎn)電子。E_F中的電子有利于電子從電催化劑表面到被吸附的-OH*中間體，促進(jìn)了-OH*的解吸和ORR反應(yīng)過(guò)程。

Tailoring Oxygen Reduction Reaction Kinetics on Perovskite Oxides via Oxygen Vacancies for Low-Temperature and Knittable Zinc-Air Batteries. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303109.

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