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枝晶的產(chǎn)生是由高擴散能壘導致的鋰原子在鋰電極表面的局部聚集引起的。適當?shù)膽梢援a(chǎn)生晶格應變，降低擴散能壘，從而加速鋰原子在成核過程中的擴散。擴散通量（J）與靜應力直接相關(guān)。這可以通過使用柔軟的聚合物基底來實現(xiàn)，在鋰沉積過程中，聚合物變薄會在鋰上產(chǎn)生拉伸應力。

在鋰生長后期，隨著沉積容量的增加，內(nèi)應力會隨著電鍍過程而累積。當內(nèi)應力超過鋰的屈服強度（0.8 MPa）時，沉積物會被粉碎。3D彈性主體可以抑制體積膨脹并釋放內(nèi)應力。

因此，具有軟骨架的3D彈性主體通過促進鋰原子擴散和釋放累積應力以及連續(xù)沉積，可以緩解鋰成核和生長過程中的應力。

在此，天津大學王澳軒團隊、大連理工大學唐山團隊和上海交通大學羅加嚴團隊等建立了力學-電化學耦合系統(tǒng)，發(fā)現(xiàn)拉伸應力可以誘導鋰的平滑沉積。密度泛函理論（DFT）計算和有限元法（FEM）模擬證實，當鋰箔處于拉伸應變下時，可以降低鋰原子的擴散能壘。通過附著在鋰上的粘性共聚聚酯層可以對鋰箔產(chǎn)生拉伸應力。

本文進一步通過為共聚物鋰雙層引入3D彈性導電聚氨酯（CPU）主體來進一步制備彈性鋰金屬負極（ELMA），以釋放累積的內(nèi)應力并抵抗體積變化。ELMA可以在10%的應變下承受數(shù)百次重復的壓縮釋放循環(huán)。

LMB與ELMA和NCM811正極配對可以在4 mAh cm^-2正極容量、2.86 g Ah^-1電解質(zhì)與容量比（E/C）和1.8負極與正極容量比（N/P）的實用條件下，使用鋰箔，運行超過250次循環(huán)，容量保持率為80%。

圖1. 拉伸應力促進鋰原子擴散

總之，作者提出了一種機械電化學方法來抑制深度循環(huán)下鋰枝晶的形成和電流的波動。實驗證明，施加在鋰金屬負極上的拉伸應力可以抑制鋰枝晶的形成，并通過DFT計算和FEM模擬揭示了拉伸應力驅(qū)動鋰原子擴散的機制。拉伸應力可以通過設(shè)計的鋰粘合劑共聚物減薄來提供，并且彈性復合負極是通過將鋰通過壓延置于共聚物涂層的3D彈性CPU支架中來產(chǎn)生的。彈性復合電極可以在10%的應變下承受數(shù)百次重復的壓縮-釋放循環(huán)，并通過壓縮變形釋放累積的應力。

因此，在面積容量為3mAh cm^-2的情況下，在3 mA cm^-2的電流密度下，彈性電極的每個循環(huán)僅允許0.2%的體積膨脹。在E/C比為2.86 g Ah^-1、N/P比為1.8的實際條件下，與高面積負載商用NCM811正極配對的全電池顯示出增強的循環(huán)性能，在250次循環(huán)后具有80%的容量保持率?？偟膩碚f，這項工作不僅從力學角度揭示了Li枝晶抑制機制，而且為其他金屬電極系統(tǒng)提高其循環(huán)性能提供了可行的策略。

圖2. 鋰金屬電池的電化學性能

Mechano-Electrochemically Promoting Lithium Atom Diffusion and Relieving Accumulative Stress for Deep-Cycling Lithium Metal Anodes,Advanced Materials??2023 DOI:?10.1002/adma.202302872

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王澳軒/唐山/羅加嚴AM：機械電化學促進鋰金屬負極的鋰原子擴散和消除累積應力

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