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劉天西/賴飛立JACS：陽離子替代策略誘導(dǎo)鈣鈦礦氧化物電荷重分布，實現(xiàn)NO3?高效電還原為NH3

目前，NH₃主要是在苛刻的條件下(300~500 °C，200~300 bar)通過能源密集型的Haber-Bosch工藝生產(chǎn)，并且生產(chǎn)過程中伴隨著大量的溫室氣體排放(全球平均生產(chǎn)每噸NH₃排放2.86噸CO₂)。

近年來，電催化硝酸鹽(NO₃^?)還原反應(yīng)(eNITRR)由于具有較高的NO₃^?溶解度(293 K時NO₃^?在100 mL水中的溶解度為87.6 g)和較弱的N=O雙鍵(結(jié)合能為204 kJ mol^?1)而成為提高NH₃收率和法拉第效率的一種綠色可持續(xù)的替代技術(shù)。由于eNITRR是涉及許多中間體(例如NO₂，NO，N₂O，N₂，NH₂OH，NH₃和NH₂NH₂)的復(fù)雜的8e^?轉(zhuǎn)移反應(yīng)，設(shè)計將NO₃^?轉(zhuǎn)化為NH₃的高選擇性的先進電催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。

近日，江南大學劉天西和魯汶大學賴飛立等受Haber-Bosch催化劑(Fe基化合物)和固氮酶(主要含F(xiàn)e-Mo輔因子)中Fe活性中心的啟發(fā)，通過B位置換策略構(gòu)建了一系列LaFe_0.9M_0.1O_3-δ(M=Co，Ni，Cu)亞微米纖維(LF_0.9Co_0.1、LF_0.9Ni_0.1和LF_0.9Cu_0.1亞微米纖維)的富鐵鈣鈦礦氧化物，并作為eNITRR電催化劑。

其中，LF_0.9Cu_0.1亞微米纖維具有更強的Fe-O雜化、更多的氧空位，以及更正的表面電勢。COMSO多物理場仿真、原位表征和理論計算結(jié)果表明，LF_0.9Cu_0.1亞微米纖維的正電位表面可以誘導(dǎo)NO₃^?富集，抑制競爭析氫反應(yīng)；并且，催化劑上第一個質(zhì)子-電子耦合步驟(*NO₃+H⁺+e^?→*HNO₃)為速率控制步驟，Cu在B位的取代降低了該步反應(yīng)的能壘，從而促進了反應(yīng)的進行。

因此，最優(yōu)的LF_0.9Cu_0.1亞微米纖維在電催化NO₃^?轉(zhuǎn)化為NH₃的過程中，在?0.9 V_RHE下的NH₃法拉第效率和產(chǎn)率分別為48±2%和349±15 μg h^?1 mg^?1_cat；同時，該催化劑在?0.9 V_RHE下進行了6次連續(xù)的循環(huán)電解，每個循環(huán)的NH₃法拉第效率和產(chǎn)率會略微發(fā)生波動，但是保持穩(wěn)定，并且穩(wěn)定性測試后材料的結(jié)構(gòu)也保持良好，表明LF_0.9Cu_0.1亞微米纖維對潛在的實際應(yīng)用具有優(yōu)異的電催化穩(wěn)定性。

總的來說，該項工作突出了陽離子取代對提高鈣鈦礦型電催化氨合成催化劑eNITRR性能的積極作用，為用于電催化NH₃合成的鈣鈦礦型催化劑的設(shè)計提供了新的思路。

Cation Substitution Strategy for Developing Perovskite Oxide with Rich Oxygen Vacancy-Mediated Charge Redistribution Enables Highly Efficient Nitrate Electroreduction to Ammonia. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06402

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