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朱銘強(qiáng)/陳遠(yuǎn)富Appl. Catal. B：原子分散的FeNx位點(diǎn)與Fe3C@C核殼納米粒子相結(jié)合實(shí)現(xiàn)高效析氧和氧還原

可充電鋅空氣電池(ZABs)由于其較高的理論能量密度(1086 Wh kg^-1)，成本低，對(duì)環(huán)境友好，以及出色的安全特性而被認(rèn)為是最具前景的下一代電源之一。電化學(xué)析氧反應(yīng)和氧還原反應(yīng)(OER和ORR)是金屬-空氣電池的關(guān)鍵反應(yīng)，但在這些反應(yīng)中的多步質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移需要在高過(guò)電位下驅(qū)動(dòng)，這導(dǎo)致整個(gè)系統(tǒng)的效率較低。

值得慶幸的是，貴金屬Pt/C(ORR)、IrO₂和RuO₂(OER)電催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)異性能，但由于其功能單一以及不適當(dāng)?shù)慕M合往往導(dǎo)致裝置的性能一般。因此，開發(fā)高效的雙功能電催化劑具有重要意義和緊迫性。

基于此，西北農(nóng)林科技大學(xué)朱銘強(qiáng)和電子科技大學(xué)陳遠(yuǎn)富(共同通訊)等人制備出了一種新的雙功能催化劑，該催化劑由原子分散的MN_x位點(diǎn)和核殼納米顆粒(M-Phen-800；M=Fe，Co和Ni)組成，并展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

Fe-Phen衍生的電催化劑的ORR性能首先在0.1 M KOH溶液中使用旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)進(jìn)行測(cè)試。值得注意的是，所有電催化劑在O₂飽和電解質(zhì)中均能觀察到明顯的還原峰，這表明其具有一定的ORR性能。此外，F(xiàn)e-Phen-800與其他電催化劑(包括商用Pt/C)(E_onset=0.956 V，E_1/2=0.824 V，J_d=6.13 mA cm^-2)相比，表現(xiàn)出最佳的起始電位(E_onset=0.994 V)、半波電位(E_1/2=0.878 V)和擴(kuò)散電流密度(J_d=6.78 mA cm^-2)。

除了具有優(yōu)異的ORR活性，M-Phen-800催化劑在1.0 M KOH電解質(zhì)中也表現(xiàn)出了相當(dāng)優(yōu)異的OER活性。準(zhǔn)確地說(shuō)，F(xiàn)e-Phen-800僅需要285 mV的過(guò)電位就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度(E_j=10)，這優(yōu)于Co-Phen-800(E_j=10=308 mV)和Ni-Phen-800(E_j=10=360 mV)。

值得注意的是，F(xiàn)e-Phen-800在10 mA cm^-2以上的電流密度下，其性能優(yōu)于RuO₂(E_j=10=293 mV)，這證實(shí)了其優(yōu)異的雙功能活性。此外，催化劑的雙功能活性還可以通過(guò)OER和ORR的電勢(shì)差來(lái)評(píng)估(ΔE=E_j=10-E_1/2)，一般來(lái)說(shuō)，較小的ΔE表明催化劑具有較好的雙功能活性。

不出所料的是，F(xiàn)e-Phen-800具有最小的電勢(shì)差(ΔE，0.637 V)，明顯小于Co-Phen-800(0.728 V)，Ni-Phen-800(0.837 V)以及商業(yè)Pt/C-RuO₂(0.702 V)，這再次表明Fe-Phen-800具有優(yōu)異的雙功能活性。

綜上所述，本文通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱反應(yīng)和高溫?zé)峤夥椒ǎ岢隽艘环N低成本、高效率的雙功能電催化劑制備策略。按照這種方法，本文成功地合成了Fe，Co和Ni基復(fù)合催化劑(M-Phen-800)，而且這種新策略也可以用于制備應(yīng)用于其他清潔能源技術(shù)的過(guò)渡金屬電催化劑。

由于分離的核殼納米顆粒與N摻雜介孔碳中原子分散的MN_x位點(diǎn)之間的協(xié)同作用，以及改善的超細(xì)碳納米管網(wǎng)絡(luò)的導(dǎo)電性，M-Phen-800展現(xiàn)出了優(yōu)異的雙功能活性(OER和ORR)。

此外，由于保護(hù)性的石墨層，相關(guān)的納米顆粒刺激電子/質(zhì)量通過(guò)碳網(wǎng)絡(luò)轉(zhuǎn)移，這可以有效地調(diào)節(jié)M-N_x-C位點(diǎn)周圍的電荷分布。因此，結(jié)合以上研究結(jié)果可以相信，本文所報(bào)道的新穎而且可行的合成策略將為未來(lái)用于能源技術(shù)的電催化劑的設(shè)計(jì)和制備開辟出一條新的途徑。

Highly Accessible Atomically Dispersed FeNx Sites Coupled with Fe₃C@C Core-Shell Nanoparticles Boost the Oxygen Catalysis for Ultra-Stable Rechargeable Zn-Air Batteries, Applied Catalysis B: Environmental, 2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.122887.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122887.

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