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劉茂昌/黃宏文AEM：N-NaTaO3@Ta3N5核-殼異質(zhì)結(jié)助力光催化整體水分解

五氮化三鉭（Ta₃N₅）是一種很有前途的光催化制氫材料，因?yàn)槠渚哂羞m合太陽(yáng)能收集和整體水分解的能帶結(jié)構(gòu)，但其應(yīng)用受到嚴(yán)重的電荷重組和非平衡氧化還原能力的限制。

基于此，西安交通大學(xué)劉茂昌教授和湖南大學(xué)黃宏文教授等人報(bào)道了利用立方NaTaO₃氮化法制備的原子尺度N-摻雜NaTaO₃@Ta3N5（N-NaTaO₃@Ta₃N₅）核-殼異質(zhì)結(jié)立方體。在沒(méi)有任何助催化劑的情況下，在550 nm處，核-殼異質(zhì)結(jié)立方體在光催化整體水分解中表現(xiàn)出高效的H₂和O₂的化學(xué)計(jì)量析出，量子效率為2.18%。通過(guò)原位沉積Rh@Cr₂O₃核-殼催化劑，量子效率提高到6.28%，是目前報(bào)道的Ta₃N₅基光催化劑中最高的效率之一。

通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了O-Ta-N共價(jià)鍵形成的界面上的電荷轉(zhuǎn)移特性。結(jié)果表明，由此可產(chǎn)生從Ta₃N₅到NaTaO₃方向的內(nèi)建電場(chǎng)，通過(guò)改善電子遷移行為顯著影響電荷注入和載流子動(dòng)力學(xué)，導(dǎo)致電荷密度和平均靜電位發(fā)生顯著變化。同時(shí)，通過(guò)莫特-肖特基測(cè)試（Mott-Schottky test）測(cè)得純NaTaO₃和Ta₃N₅的平帶電位（E_fb）分別為-0.95和-0.50 V。

作者提出了N-NaTaO₃/Ta₃N₅異質(zhì)結(jié)中涉及能帶對(duì)準(zhǔn)和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理的示意圖：在Xe燈的光激發(fā)下，摻雜的NaTaO₃的VBs/MS中的電子和Ta₃N₅的VBs中的電子分別被轉(zhuǎn)移到它們的CBs上。在I-型結(jié)構(gòu)的界面電場(chǎng)引導(dǎo)下，摻雜層的NaTaO₃中的光致電子和空穴通過(guò)O-Ta-N通道迅速轉(zhuǎn)移到Ta₃N₅上。

隨后，Rh@Cr₂O₃助催化劑進(jìn)一步提取電子進(jìn)行質(zhì)子還原，而Ta₃N₅的VB中所容納的空穴則參與水氧化反應(yīng)，從而實(shí)現(xiàn)了這些載流子的空間分離以及氧化還原反應(yīng)。

N-NaTaO₃@Ta₃N₅ Core-Shell Heterojunction with Controlled Interface Boosts Photocatalytic Overall Water Splitting. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301158.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/ef01c8bf79/

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