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潘洪革/夏振海AFM：鈣離子電池雜原子摻雜石墨烯負(fù)極的高贗電容存儲設(shè)計原理

多價離子的贗電容存儲，特別是Ca²⁺，在雜原子摻雜的碳納米材料中有望實現(xiàn)高能量和功率密度，但是目前還缺乏贗電容理論來合理設(shè)計鈣離子電池的材料。

在此，西安工業(yè)大學(xué)新能源科學(xué)與技術(shù)研究院潘洪革教授團(tuán)隊聯(lián)合澳洲新南威爾士大學(xué)碳材料中心夏振海教授團(tuán)隊通過理論和實驗相互證實首次提出了一種全新的贗電容理論，命名為“能級填充理論”。

基于此理論，從數(shù)學(xué)原理出發(fā)提出了精確的數(shù)學(xué)方程，在原子電子層面對贗電容型電極材料的設(shè)計給予指導(dǎo)；

此外，該工作還提出了一種新穎的本征描述符φ去指導(dǎo)單摻雜以及雙摻雜石墨烯鈣離子電池贗電容型負(fù)極材料的設(shè)計，并得到了實驗的證實；系統(tǒng)地闡明了提出的描述符φ的底層物理本質(zhì)，即一種定量捕獲微觀層面復(fù)雜電子相互作用的一種媒介；

基于提出的能級填充理論和描述符的指導(dǎo)，提出了雜原子摻雜石墨烯鈣離子電池負(fù)極的兩步法設(shè)計策略并預(yù)言了良好負(fù)極材料的設(shè)計和性能將超越當(dāng)前最好的鈣離子電池負(fù)極。

圖1. 理論模型

總之，該工作首次確立了一個通用的設(shè)計原則——超越Conway的贗電容理論。通過理論計算和實驗表征，描述了贗電容材料的電荷存儲機制。

此外，該工作分別建立了單摻雜和雙摻雜石墨烯負(fù)極的火山圖和反火山圖，并據(jù)此提出了兩種設(shè)計策略，以提高摻雜石墨烯負(fù)極的贗電容及Ca²⁺存儲，使其高于現(xiàn)有的Ca²⁺存儲負(fù)極材料。因此，該工作為贗電容型電極材料設(shè)計提供了實驗證實的理論指導(dǎo)。

圖2. 共摻雜石墨烯模型上的 Bader 電荷轉(zhuǎn)移

Highly Pseudocapacitive Storage Design Principles of Heteroatom-Doped Graphene Anode in Calcium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202305610

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