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?武大/西交Angew.：引入CaO，通過電化學(xué)CO2還原高效制備碳納米管/金屬@碳納米管

熔鹽電化學(xué)CO₂還原是一種緩解環(huán)境危機(jī)和生產(chǎn)高附加值產(chǎn)物的有前途的策略。然而，該技術(shù)受到了Li價格飆升的阻礙。在實際應(yīng)用中，工業(yè)含CO₂煙氣中的金屬氧化物(MO_x)雜質(zhì)通常會對CO₂的轉(zhuǎn)化率產(chǎn)生負(fù)面影響，在通過管道進(jìn)入CO₂電解槽之前，必須消除工業(yè)煙氣中的MO_x粉塵。結(jié)合CO₂RR與MO_x粉塵還原熔鹽反應(yīng)制備高功能金屬/碳可以實現(xiàn)直接利用工業(yè)含CO₂煙氣制備高附加值產(chǎn)品，這不僅實現(xiàn)了CO₂的有效利用，而且也顯著降低了CO₂電解的成本。

基于此，武漢大學(xué)肖巍、西安交通大學(xué)王章潔和寧曉輝等報道了一種CaO誘導(dǎo)的陽極-陰極協(xié)同策略，以原位捕獲和將CO₂轉(zhuǎn)化為先進(jìn)的材料。具體而言，研究人員設(shè)計了一種類似植物光合作用的CO₂-O₂系統(tǒng)，即在熔融CaCl₂-NaCl中引入了CaO，并以SnO₂和石墨分別作為陰極和陽極。

在該系統(tǒng)中，石墨陽極參與陽極氧化反應(yīng)，并與熔融鹽中的O^2?(CaO)結(jié)合形成CO₃^2?(CaCO₃)；所得到的CO₃^2?遷移到陰極，并經(jīng)過還原反應(yīng)形成碳納米管。SnO₂和CaCO₃的共同還原通過CaC₂介導(dǎo)的成核過程將Sn限制在CNT(Sn@CNT)中，釋放的O^2?遷移到陽極并被氧化為O₂。具體過程如下：

Cathode: SnO₂+4e^?=Sn+2O^2?

Anode: 2O^2?+ C=CO₂+4e^?

Capture: CO₂+O₂^?= CO₃^2?

Cathode: CO₃^2?+4e^?=CNT+3O^2?

Anode: 2O^2?=O₂+4e^?

Overall: SnO₂+C (anode)=Sn@CNT (cathodic product)+O₂ (anodic product)

通過該通用合成方法，在熔融鹽中加入不同的MO_x(M=Sn、Zn和Fe)，成功制備了Sn@CNT、Zn@CNT和Fe@CNT。其中，Sn@CNT具有優(yōu)異的鋰存儲性能，在1000 mA g^?1下進(jìn)行400次循環(huán)后，重量容量高達(dá)510 mAh g^?1，體積容量高達(dá)750 mAh cm^?3。

此外，Zn@CNT(可用于水鋅離子電池)和Fe@CNT(可用于電催化析氧)也具有突出的潛在應(yīng)用潛力。綜上，本研究表明，熔鹽電解CO₂是一種創(chuàng)新的碳納米管制備方法，其在無催化劑、低溫和環(huán)境經(jīng)濟(jì)可行性方面具有優(yōu)勢。

Pure and Metal-confining Carbon Nanotubes through Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide in Ca-based Molten Salts. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202306877

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