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Angew.：高濃度水電解質(zhì)中鉀插入材料析氫和固體電解質(zhì)相間發(fā)展的原位觀察

固體電解質(zhì)界面（SEI）是穩(wěn)定、高壓鋰離子電池（LIBs）的關(guān)鍵，是防止電解質(zhì)分解的保護屏障。SEI被認為在新興的水性電池的高濃度鹽包水電解質(zhì)（WISE）中發(fā)揮著類似的作用，但其性質(zhì)仍然未知。

在此，東京理工大學(xué)Shinichi Komaba團隊利用先進的掃描電化學(xué)顯微鏡（SECM）和操作電化學(xué)質(zhì)譜（OEMS）技術(shù)來深入探究高濃度WISE中SEI的生成。該工作首次展示出明顯的鈍化結(jié)構(gòu)，其表觀電子轉(zhuǎn)移速率與LIBs中發(fā)現(xiàn)的SEI相似。

原位分析表明，當PTCDI階躍至低電位（相對于Ag/AgCl，約-1.3V）時，鈍化結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。然而，觀察到的SEI在表面是不連續(xù)的，并且隨著電極達到更極端的電勢而發(fā)生H₂析出。OEMS測量進一步證實，當從稀電解質(zhì)變?yōu)闈怆娊赓|(zhì)時，可檢測的H₂相對于Ag/AgCl從-0.9 V轉(zhuǎn)變?yōu)?lt;-1.4 V。

圖1. PTCDI電極在55 mol/kg K (FSA)_0.6(0Tf)_0.4電解質(zhì)中的循環(huán)行為和電化學(xué)阻抗譜

總之，該工作通過基于 SECM 和 OEMS 的先進分析方法揭示了高濃度WISE K(FSA)_0.6(0Tf)_0.4·1H₂O 中 SEI形成的關(guān)鍵細節(jié)。與之前 WISE 中的SECM 結(jié)果相比，作者發(fā)現(xiàn) PTCDI 的 SEI 形成過程本質(zhì)上是顯著鈍化的。此外，循環(huán)后的 SECM 分析顯示，鈍化結(jié)構(gòu)似乎不完整且含有孔洞。使用 SECM 進行的原位分析顯示，當 PTCDI 電極達到相對于 Ag/AgCI 的電位 -1.3 V 時，表面上仍保留有鈍化結(jié)構(gòu)。因此，SEI 的形成發(fā)生在更正的電位下有利于 H₂ 的析出，但是當電極被掃到更極端的負電位時，所研究的 SEI 不能阻止 H₂ 的析出?？偠灾擁椆ぷ鲗⒐膭罡嗫蒲腥藛T進一步探索SECM和OEMS作為先進的表征方法，并將其與傳統(tǒng)電池測量相結(jié)合，提供更深入的見解。

圖2. WISE電解質(zhì)的在線電化學(xué)質(zhì)譜

In-situ Observation of Evolving H₂ and Solid Electrolyte Interphase Development at Potassium Insertion Materials within Highly Concentrated Aqueous Electrolytes, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202307446

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