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ACS Nano：合成無表面活性劑Au-CdS，實(shí)現(xiàn)廣譜光催化析氫

等離子體金屬納米材料的加入可以通過局域表面等離子共振(LSPR)機(jī)制顯著提高半導(dǎo)體光催化劑的可見光響應(yīng)。然而，等離子體金屬納米材料的表面常常覆蓋表面活性劑分子，這在一定程度上會(huì)影響納米材料進(jìn)行光催化析氫，因?yàn)楸砻婊钚詣┓肿涌梢酝ㄟ^阻斷活性位點(diǎn)和/或通過抑制表面電荷轉(zhuǎn)移過程損害納米材料的輔助催化功能。

基于此，華東理工大學(xué)張金龍和Ziwei Ye等報(bào)告了界面自組裝技術(shù)合成無表面活性劑的An膠體(AuCS)，并使用它們進(jìn)一步合成核殼Au-CdS光催化劑(AuCS@CdS)。

具體而言，組裝金納米顆粒(NPs)到金膠體體(AuCSs)，而無需修飾他們的表面與表面活性劑；隨后通過原位沉積法，將所得AuCSs與CdS偶聯(lián)，制備了Au-CdS復(fù)合光催化劑。金納米粒子的組裝誘導(dǎo)了AuCSs更廣泛和更強(qiáng)烈的LSPR反應(yīng)，而表面活性劑的缺失使它們能夠有效地作為共催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在模擬太陽光輻照下，最優(yōu)的AuCS@CdSs催化劑的產(chǎn)氫速率高達(dá)235.8 mmol g^?1 h^?1，同時(shí)，該催化劑在反應(yīng)過程中也表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，其活性在連續(xù)反應(yīng)9個(gè)小時(shí)內(nèi)幾乎保持不變，并且反應(yīng)后材料的組成和結(jié)構(gòu)不會(huì)發(fā)生變化。

機(jī)理實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，AuCS@CdSs的光催化氫析出機(jī)理為：當(dāng)入射光與AuCS@CdS相互作用時(shí)，AuCS在其表面周圍產(chǎn)生一個(gè)強(qiáng)大的電磁場(chǎng)，這顯著地促進(jìn)了CdS內(nèi)部電子-空穴對(duì)的產(chǎn)生；在沒有表面活性劑分子的情況下，由于費(fèi)米能級(jí)的不同，在Au-CdS界面上形成了一個(gè)肖特基勢(shì)壘，肖特基勢(shì)壘的形成有助于提高載流子分離效率；當(dāng)CdS殼層內(nèi)產(chǎn)生的光電子穿過肖特基勢(shì)壘，到達(dá)發(fā)生氫還原的金表面時(shí)，就會(huì)產(chǎn)生較高的析氫活性。

總的來說，這項(xiàng)工作表明，利用等離子體金屬納米結(jié)構(gòu)高效利用太陽光具有巨大的潛力，同時(shí)也突出了耦合LSPR性能和共催化性能實(shí)現(xiàn)高析氫活性的重要性。

Rational Synthesis of Au–CdS Composite Photocatalysts for Broad-Spectrum Photocatalytic Hydrogen Evolution. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02092

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/c72ca07959/

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