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Nature子刊：原位光譜立大功！揭示CO/CO2電還原制甲醇中單原子中心固有結(jié)構(gòu)特征

電化學(xué)CO/CO₂還原反應(yīng)(CO_xRR)作為燃料和化學(xué)品可持續(xù)生產(chǎn)的基石，由于其在緩解能源危機和環(huán)境問題方面的巨大潛力而引起了越來越多的關(guān)注。CO₂RR能夠利用可再生電力生產(chǎn)高附加值C₂₊產(chǎn)物(例如乙烯，乙醇和乙酸)，直接利用CO作為反應(yīng)物可以提高近表面CO濃度并顯著抑制競爭性析氫反應(yīng)(HER)，從而大大提高選擇性生產(chǎn)所需燃料/化學(xué)品的催化性能。然而，開發(fā)具有簡化化學(xué)方案的新型催化材料來實現(xiàn)高效、穩(wěn)定的CO_x電還原仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

近日，香港城市大學(xué)劉彬、巴黎西岱大學(xué)Marc Robert、陽明交通大學(xué)洪崧富(Sung-Fu Hung)和中科院大連化物所李旭寧等通過在多壁碳納米管上錨定酞菁鈷，建立了一種單原子模型催化劑，用于解釋CO_xRR合成甲醇的活性組分的結(jié)構(gòu)特征及其機理。

具體而言，在CORR過程中(0.5 M K₂HPO₄，pH=9.6)，在?0.70 V_RHE下，甲醇法拉第效率(FE)高達47.8%(在膜組裝電解槽中電流密度達30 mA cm^?2時法拉第效率達66%)；而在CO₂RR過程中，甲醇產(chǎn)量基本上被抑制。

實驗結(jié)果和理論計算表明，在CORR中，通過原位XAS測量檢測到較高電子密度的單一鈷原子中心，有利于形成C-O鍵伸縮振動較弱的*CO，這可以有效地降低形成作為關(guān)鍵催化中間體的H-copc-CO^?的能壘，然后*CO進一步加氫轉(zhuǎn)化為*CHO，從而促進甲醇的形成；相反，在CO₂RR反應(yīng)過程中，CO優(yōu)先解吸阻礙了其進一步還原，進而抑制了甲醇的生成。

綜上，該項研究對CO₂-CO和CO-CH₃OH電化學(xué)反應(yīng)途徑提供了全面的認(rèn)識，為今后設(shè)計高效的CO₂/CO電還原催化劑提供了理論基礎(chǔ)。

In-situ Spectroscopic Probe of the Intrinsic Structure Feature of Single-atom Center in Electrochemical CO/CO₂ Reduction to Methanol. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39153-6

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/c388445db9/

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