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?大化所/福大JACS：Ru單原子改性UiO-66的Zr-Oxo節(jié)點(diǎn)，顯著促進(jìn)甲烷羥基化反應(yīng)

甲烷作為天然氣、頁(yè)巖氣和可燃冰的主要成分，不僅在減少溫室氣體排放以保護(hù)環(huán)境方面，而且作為一種可以在溫和條件下直接選擇性氧化(DSOM)為高附加值產(chǎn)品的能源，在全世界引起了相當(dāng)大的關(guān)注。但由于CH₄的非極性和高對(duì)稱(chēng)性，轉(zhuǎn)化率往往受到限制；此外，氧化產(chǎn)物的高反應(yīng)活性可能導(dǎo)致過(guò)氧化產(chǎn)生CO₂的副反應(yīng)，這都使甲烷(DSOM)直接選擇性氧化產(chǎn)生液態(tài)含氧化物極具挑戰(zhàn)性。

近日，中科院大連化物所王曉東、林堅(jiān)和福州大學(xué)林森等開(kāi)發(fā)了一種金屬-有機(jī)骨架(MOF)負(fù)載單原子Ru催化劑(Ru₁/UiO-66)，其能夠有效催化甲烷的DSOM反應(yīng)。

DSOM性能測(cè)試結(jié)果顯示，在60℃條件下，最優(yōu)的Ru₁/UiO-66催化劑上氧化產(chǎn)物的產(chǎn)率高達(dá)3702.7 μmol gcat^?1 h^?1，同時(shí)保持100%的選擇性并且沒(méi)有任何過(guò)氧產(chǎn)物存在。對(duì)于Ru₁/UiO-66，而無(wú)論Ru負(fù)載水平如何，液態(tài)含氧化物的選擇性保持在約100%，其中甲醇產(chǎn)物(CH₃OH和CH₃OOH)的百分比計(jì)為92%。

此外，Ru₁/UiO-66還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，經(jīng)過(guò)三個(gè)反應(yīng)循環(huán)后，該催化劑上的產(chǎn)物產(chǎn)率和選擇性沒(méi)有發(fā)生下降，并且反應(yīng)后材料的形態(tài)也保持不變。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，Zr-Oxo節(jié)點(diǎn)可以促進(jìn)H₂O₂分解形成?OOH物種，這是促進(jìn)Ru₁/UiO-66上的甲烷羥基化反應(yīng)的關(guān)鍵。同時(shí)，所得的Ru₁O*位點(diǎn)可以以較低的能壘(0.57 eV)將CH₄羥化成CH3OOH的主要產(chǎn)物，因此Ru₁=O*位點(diǎn)有助于Ru1/UiO-66上CH₄的活化，含氧化合物產(chǎn)率增加。

此外，Ru₁修飾的Zr-oxo節(jié)點(diǎn)可以將過(guò)量的H₂O₂轉(zhuǎn)化成無(wú)活性的O₂，這有助于抑制含氧化物的過(guò)度氧化，從而提升了產(chǎn)物的選擇性?？偟膩?lái)說(shuō)，從原子水平闡述了Ru₁/UiO-66催化DSOM的反應(yīng)機(jī)理，為合理設(shè)計(jì)高效的DSOM催化劑反應(yīng)提供了指導(dǎo)。

Retrofitting Zr-Oxo Nodes of UiO-66 by Ru Single Atoms to Boost Methane Hydroxylation with Nearly Total Selectivity. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02121

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