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李燦/馮兆池JACS：ZnZrOx上不對稱Zn-O-Zr中心，促進CO2加氫過程中甲酸鹽生成和轉化

利用可再生能源生產(chǎn)的綠色氫氣催化CO₂加氫制甲醇是碳捕獲與利用領域的研究熱點之一。從分子水平上了解CO₂加氫反應機理，對提高CO₂轉化率和甲醇選擇性具有重要意義。然而，甲酸鹽在CO₂加氫反應中的作用仍然存在爭議，雖然甲酸鹽已經(jīng)被頻繁地觀察到并且被普遍地提出作為可能的中間體，但甲酸鹽物種是如何參與甲醇的生產(chǎn)仍不清楚。

基于此，中科院大連化物所李燦和馮兆池等采用DIFTS-MS和DFT計算方法，從吸附CO₂的初始過程出發(fā)，研究了ZnZrO_x固溶體催化劑上CO₂加氫反應的機理。

實驗結果和理論計算表明，對于緊密結合的Zn-O-Zr中心，CO₂吸附生成的雙齒碳酸鹽被氫化成甲酸鹽；其Zn中心負責H₂活化，而Zr中心負責穩(wěn)定中間體，不僅可以促進甲酸鹽的形成，而且可以促進其進一步轉化為甲醇，即ZnZrO_x催化劑表面具有相鄰和不等效特征的不對稱環(huán)境是形成甲醇的關鍵。同時，ZnZrO_x催化劑在甲醇合成中的優(yōu)異性能是由于H₂在不對稱Zn和Zr中心上的異裂促進所致。

為了進一步證實甲酸鹽物種的重要性，研究人員在ZnZrO_x催化劑上氫化甲酸鹽物種，并將其與CO₂加氫的光譜進行比較。在高壓H₂下甲酸鹽加氫的光譜形狀和帶位與CO₂加氫的光譜形狀和帶位相似，揭示了甲酸鹽向甲氧基物種的轉化。

此外，還用類似的方法比較了甲醇吸附和CO₂加氫反應的光譜。催化劑暴露于甲醇蒸汽后立即出現(xiàn)甲氧基條帶，這表明甲氧基物種可以作為甲醇的代表物種。然而，甲酸鹽帶出現(xiàn)較晚，引入甲醇后顯著生長。結果表明，甲氧基物種向甲酸鹽的反轉易于發(fā)生，甲酸鹽向甲氧基的正加氫反應可能是甲醇生成的決速步。

Asymmetric Sites on the ZnZrOx Catalyst for Promoting Formate Formation and Transformation in CO₂ Hydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02248

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