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JACS：構(gòu)建高HER性能的高負(fù)載單原子催化劑，不妨試試室溫激光種植策略

金屬單原子(SAs)分散在固體載體上，能夠最大限度地提高原子利用效率。具有獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)和不飽和配位環(huán)境的活性中心的均勻分布是提高SA催化活性的關(guān)鍵。SA具有較高的表面能，在熱力學(xué)驅(qū)動(dòng)下遷移并形成穩(wěn)定的團(tuán)聚體。在這種情況下，金屬原子和載體之間的強(qiáng)相互作用對(duì)于將SA鎖定為孤立形式至關(guān)重要。

然而，目前構(gòu)建SA催化劑的方法涉及冗長(zhǎng)的多步驟過(guò)程，并且實(shí)現(xiàn)具有高負(fù)載的SA仍然具有挑戰(zhàn)性。因此，在溫和的條件下開發(fā)高負(fù)載SA的簡(jiǎn)便路線在實(shí)現(xiàn)經(jīng)濟(jì)可行性和催化活性以及減少能源消耗方面具有很大的希望。

近日，南京大學(xué)鄒志剛、姚穎方、王冰和新加坡國(guó)立大學(xué)林志群等通過(guò)一個(gè)簡(jiǎn)單的和通用的“激光種植”一步策略，在大氣溫度和壓力下，在包括碳黑(CB)、石墨烯量子點(diǎn)(GQD)、金屬和氧化物在內(nèi)的各種基質(zhì)上創(chuàng)建了高密度SA。

具體而言，激光脈沖被用來(lái)同時(shí)在基板上產(chǎn)生缺陷和將金屬前驅(qū)體分解成單個(gè)金屬原子；XAFS表明，這些缺陷通過(guò)增強(qiáng)金屬SA與周圍襯底原子之間的電子相互作用作為錨定位點(diǎn)束縛SA，并且由于激光脈沖能夠精確地將能量限制在所需的微觀區(qū)域，因此它具有較高的空間缺陷分布和良好的原子色散。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，SA負(fù)荷達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的42 wt%。同時(shí)，不管組成金屬的物理化學(xué)性質(zhì)如何，由多個(gè)金屬SA組成的高熵單原子(HESA)也可以很容易地被激光植入。由于多金屬協(xié)同效應(yīng)，具有最小貴金屬負(fù)載(例如9 wt% Pt和Ir)的HESA組合物催化性能優(yōu)于負(fù)載較高(例如18 wt% Pt)的單個(gè)貴金屬SA。

綜合實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，當(dāng)HESA中金屬原子含量的分布類似于其在電催化火山圖中的催化性能分布時(shí)，可以獲得較好的催化活性。因此，最優(yōu)的HESA催化劑在HER中表現(xiàn)出突出的質(zhì)量活性，優(yōu)于Pt SA和商業(yè)Pt/C。此外，HESA的高構(gòu)型熵導(dǎo)致熵驅(qū)動(dòng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，從而顯示出顯著的電催化耐久性，在反應(yīng)過(guò)程中沒(méi)有明顯的電流衰減。

Room-Temperature Laser Planting of High-Loading Single-Atom Catalysts for High-Efficiency Electrocatalytic Hydrogen Evolution. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02364

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