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郭宇錚/婁永兵Nano Energy：功函數(shù)誘導(dǎo)面內(nèi)異質(zhì)結(jié)電子重排，增強(qiáng)全pH范圍水和堿性海水HER

電催化水分解被認(rèn)為是最簡(jiǎn)單、最有效和環(huán)境友善的制氫技術(shù)之一，它可以通過(guò)可再生電力來(lái)制備高純度的氫氣。同時(shí)，電化學(xué)電解海水制氫進(jìn)一步促進(jìn)了電催化水分解技術(shù)的發(fā)展。然而，析氫反應(yīng)(HER)所需的高過(guò)電位使得電催化HER的實(shí)際應(yīng)用受到了限制。

特別是海水作為電解質(zhì)時(shí)，HER反應(yīng)效率低，動(dòng)力學(xué)緩慢，穩(wěn)定性差。目前，鉑基材料由于其優(yōu)異的催化性能和在不同pH介質(zhì)中的穩(wěn)定性，被認(rèn)為是最先進(jìn)的通用pH淡水和堿性海水催化劑。然而，貴金屬高昂的價(jià)格限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，設(shè)計(jì)和開發(fā)具有高效率和長(zhǎng)期穩(wěn)定性的pH通用催化劑具有重要意義。

近日，武漢大學(xué)郭宇錚和東南大學(xué)婁永兵等報(bào)道了一種原位陽(yáng)離子交換策略，成功制備出碳布負(fù)載的自支撐面內(nèi)FeP@CoP異質(zhì)結(jié)(FeP@CoP/CC)。其中，通過(guò)調(diào)整陽(yáng)離子交換時(shí)間和磷酸化溫度，保持了的異質(zhì)結(jié)構(gòu)三維層狀納米片，并產(chǎn)生了豐富的面內(nèi)異質(zhì)界面。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，最優(yōu)的FeP@CoP/CC異質(zhì)結(jié)作為HER的pH通用電極，在0.5 M H₂SO₄，1.0 M KOH和1.0 M PBS (磷酸鹽緩沖溶液，pH = 7)和堿性海水中，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過(guò)電位分別為40，33，66和37 mV。在純水中，F(xiàn)eP@CoP/CC能夠在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行300小時(shí)；其在堿性海水在能夠穩(wěn)定運(yùn)行100小時(shí)，表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，優(yōu)于Pt電催化劑和大多數(shù)報(bào)道的pH通用非貴金屬電催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，自支撐結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)降低了系統(tǒng)的內(nèi)阻，三維納米網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)增加了電化學(xué)活性面積，暴露出更多的活性位點(diǎn)，從而促進(jìn)了電子/物質(zhì)傳遞。同時(shí)，功函數(shù)平衡了FeP和CoP的電子態(tài)，加速了平面內(nèi)電子的流動(dòng)。此外，界面偶聯(lián)改變了電子結(jié)構(gòu)，有效地加速了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，優(yōu)化了水的吸附/解離和ΔG_H*，導(dǎo)致在寬pH介質(zhì)中HER活性增強(qiáng)。

原位拉曼光譜表明，堿性高分子材料在催化劑表面吸附水的過(guò)程為氫向下構(gòu)象，催化劑部分重構(gòu)為Co(OH)₂，這有利于縮短活性中心(M)與氫之間的距離，提高M(jìn)-H結(jié)合能，促進(jìn)OH^?的吸附，從而優(yōu)化界面水分子的解離過(guò)程。

Work-function-induced Electron Rearrangement of In-plane FeP@CoP Heterojunction Enhances All pH Range and Alkaline Seawater Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108601

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