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王成新/楊功政AEM：電解質(zhì)添加劑的界面調(diào)節(jié)促進高放電深度下穩(wěn)定的（002）織構鋅負極

水性鋅離子電池已被確定為電網(wǎng)儲能的可行選擇。然而，在高鋅使用率下，它們的實際應用受到限制。提高高放電深度（DOD）下循環(huán)穩(wěn)定性的合適策略是通過實現(xiàn)（002）織構化Zn鍍層來抑制枝晶生長和副反應。

在此，中山大學王成新&楊功政教授團隊引入了一種新型的電解質(zhì)添加劑3-巰基-1-丙磺酸鈉（MPS）來調(diào)節(jié)鋅/電解質(zhì)的界面結構。

具體而言，MPS陰離子可以在負極表面形成吸附層，通過第一性原理計算發(fā)現(xiàn)，該吸附層可誘導Zn在（002）方向上沉積。因此，該種改性的界面有效地抑制了枝晶生長和副反應，使Zn||Zn對稱電池具有顯著提高的循環(huán)壽命，在50%的高DOD下超過800小時，在1.0 mA cm^?2/1.0 mAh cm^?2下超過4500小時。

此外，V₂O₅·H₂O或聚苯胺正極的全電池的容量穩(wěn)定性顯著提高。Zn||V₂O₅·H₂O軟包全電池在250次循環(huán)后顯示出42mAh的高容量和86.6%的良好容量保持率，突出了實際應用的巨大潛力。

圖1. MPS 添加劑抑制鋅枝晶生長的內(nèi)在機制

總之，該工作揭示了一種創(chuàng)新的電解質(zhì)工程策略，旨在有效提高鋅離子水系電池中鋅負極的循環(huán)性能。作者選擇了 3-巰基-1-丙磺酸鈉作為一般 ZnSO4 電解液中的新型添加劑，以調(diào)節(jié)鋅負極的界面結構，實現(xiàn)鋅在 (002) 方向的優(yōu)先沉積，降低鋅離子沉積的能量勢壘，從而同時解決枝晶生長和副產(chǎn)物形成的嚴峻挑戰(zhàn)。并且通過原位光學顯微鏡、DFT 計算和其他實驗闡明，負極表面的 MPS 吸附層賦予了鋅的水平生長和副反應抑制能力。

因此，Zn|||Zn 對稱電池在 1 mA cm^-2/1 mAh cm^-2 的條件下實現(xiàn)了超過 4500 小時的超長循環(huán)壽命，在 50%的高 DOD 條件下實現(xiàn)了超過 800 小時的超長循環(huán)壽命，這在已報道的研究中處于領先地位。此外，MPS 添加劑還為全電池的高容量保持鋪平了道路。軟包 Zn||VOH 全電池顯示出約 40 mAh 的高容量和出色的循環(huán)穩(wěn)定性?？傊?，該工作為推動鋅離子水系電池的實際開發(fā)提供了一種實用、高效的解決方案。

圖2. Zn||VOH和Zn||PANI全電池的電化學性能

Interfacial Regulation via Anionic Surfactant Electrolyte Additive Promotes Stable (002)-Textured Zinc Anodes at High Depth of Discharge, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301999

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