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將CO₂以高選擇性和高效率轉(zhuǎn)化為高價值的乙酸等C2化學(xué)品，是可再生能源儲存的關(guān)鍵問題。基于此，蘇州大學(xué)路建美教授等人首次報(bào)道了一種振動驅(qū)動的單硫化錫（SnS）納米帶壓電催化劑，以100%的選擇性將CO₂轉(zhuǎn)化為乙酸。測試發(fā)現(xiàn)，其產(chǎn)率最高達(dá)到2.21 mM h^?1，明顯高于已有的催化劑。

通過DFT計(jì)算，作者研究了壓催化還原CO₂的機(jī)理。更多的電子富集在Sn原子上，這些電子作為高活性位點(diǎn)，增強(qiáng)了一些中間體的結(jié)合親和力，降低了相應(yīng)的能壘。壓縮狀態(tài)下帶隙明顯減小，有利于產(chǎn)生電子-空穴對，提高了導(dǎo)電率和電荷轉(zhuǎn)移效率。CO₂還原成乙酸的過程分為一系列步驟，主要有兩種途徑：1）連續(xù)的單碳偶聯(lián)途徑；2）兩個COOH*直接偶聯(lián)途徑。

Gibbs自由能計(jì)算發(fā)現(xiàn)，首先CO₂吸附在SnS表面，進(jìn)一步活化加氫生成COOH*中間體，由于其反應(yīng)能勢位高，成為反應(yīng)速率的決定步驟。

隨后，COOH*會被還原為CO*或與另一個COOH*偶聯(lián)形成COOH-COOH*中間體。通過與質(zhì)子反應(yīng)釋放H₂O分子還原COOH-COOH*需要克服另一個高達(dá)1.76 eV的能壘，因此首選途徑是連續(xù)的單碳偶聯(lián)途徑。作者確定了生成乙酸的最有利的能量路徑為CO₂* → COOH*→ CO* → HCO* → CH₂O* → CH₃O* → CH₃OH* → CH₃* → CH₃COO* → CH₃COOH*。

Vibration-driven Reduction of CO₂ to Acetate with 100% Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI:10.1002/anie.202306964.

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路建美教授Angew.：100%選擇性！SnS納米帶壓電催化還原CO2為乙酸

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