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“無負極”固態(tài)電池（SSBs）使用鋰化正極與不含活性材料的集流體，該種設計使電池擁有小的體積和高的能量密度，且簡化了制造工藝。無負極固態(tài)電池在初始電沉積過程中，鋰與集流體之間的相互作用將影響鋰的成核行為以及隨后循環(huán)過程中的形態(tài)演變。

掌握無負極固態(tài)電池中鋰的行為至關重要，因為鋰在集流體上的直接生長機制可能與鋰離子電池有所不同，但是目前對其了解相對有限。

在此，佐治亞理工學院Matthew T. McDowell教授團隊利用電化學方法、電子顯微鏡、X射線微計算機斷層掃描和模型揭示了鍍鋰/剝離過程中100 nm內金銀界面層的演變。

合金層提高了庫侖效率和抗短路性，即使合金在沉積過程中形成溶質區(qū)域或顆粒從集流體分離。原位電化學阻抗譜表明，合金在剝離結束時返回界面，減輕了接觸損失，避免了無負極電池的臨界脆弱性。接觸保持力是由均勻的鋰厚度驅動的，這促進了空間均勻的剝離，以及響應于電流濃度的局部合金衰減，從而使電流均勻化并減少了孔隙。

圖1. 電沉積后裸銅和鍍銀電極的同步加速器x射線微計算機斷層掃描表征

總之,該工作深化了對合金夾層在提升無負極固態(tài)電池性能方面作用的理解。合金夾層呈現(xiàn)出復雜的形態(tài)演變，并且影響多個界面電化學動力學方面。盡管銀層和金層在初始合金化和鋰沉積過程中經歷不同的結構變化，但它們都能夠提高鋰的成核密度，使鋰能夠在整個集流體中均勻生長。均勻厚度的鋰對于剝離末端的孤立島狀鋰和空洞的形成不敏感，從而提高了循環(huán)穩(wěn)定性。

此外作者還發(fā)現(xiàn)，由于過電位增加導致局部脫鋰，合金層可以在剝離結束時實現(xiàn)鋰島附近電流的均勻分布。這種機制有助于進一步增強這些界面的彈性和穩(wěn)定性。因此，該項研究揭示了合金層在實現(xiàn)高性能無負極固態(tài)電池方面的巨大潛力。

圖2. 機理和電化學建模

Structural and electrochemical evolution of alloy interfacial layers in anode-free solid-state batteries, Joule 2023 DOI: 10.1016/j.joule.2023.07.022

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?Joule：無負極固態(tài)電池合金界面層的結構和電化學演化

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