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Joule：氧化層涂層促進(jìn)硫氧基光催化劑在常壓下實(shí)現(xiàn)水分解

利用粒子半導(dǎo)體進(jìn)行光催化水分解是一種利用陽光生產(chǎn)可再生氫氣的重要方法。要使光催化太陽能制氫在經(jīng)濟(jì)上可行，主要挑戰(zhàn)之一是開發(fā)能夠提供5%或更高的太陽能-氫能轉(zhuǎn)換效率(STH)的水分解體系。其中，摻雜鋁的SrTiO₃光催化劑(STO:Al)在紫外光下的全水解(OWS)反應(yīng)中表現(xiàn)出超過90%的表觀量子產(chǎn)率(AQY)。盡管一些摻雜的氧化物和非氧化物半導(dǎo)體光催化劑在可見光下顯示出優(yōu)異的OWS活性，但它們的AQY和STH在紫外光區(qū)比STO:Al低幾倍，部分原因是它們較窄的帶隙導(dǎo)致了較低的反應(yīng)性。

基于此，信州大學(xué)Kazunari Domen等人的研究表明，無定形二氧化硅涂層在熱水中耐用，并且可以有效地抑制氧還原反應(yīng)(ORR)，使催化劑在高壓和高溫下保持其STH值，這一發(fā)現(xiàn)將有助于實(shí)際太陽能制氫的發(fā)展。

在研究ZOWS光催化劑片材在高壓下的反應(yīng)性能之前，本文對應(yīng)用于片材上的析氫光催化劑(HEP)和析氧光催化劑(OEP)材料進(jìn)行了篩選。在負(fù)載Cr₂O₃/Rh和CoO_x助催化劑后，無論BVO:Mo的類型如何，在2 kPa和283 K的可見光照射下，使用LTCA:Mg,Al作為HEP的LTCA/Au/BVO:Mo光催化劑的全水解活性均比使用LTCA:Ga的光催化劑的活性高35%，但兩者的結(jié)構(gòu)特征相似。這可能是由于在合成LTCA相之前應(yīng)用浸漬-煅燒過程改善了陽離子摻雜的可控性。

此外，無論LTCA中的摻雜劑是什么，由BVO:Mo(h)制成的光催化劑片比由BVO:Mo(s-l)制成的光催化劑片的活性高20%，這表明使用小的BVO:Mo顆粒是有利的。因此，由LTCA:Mg,Al作為HEP和BVO:Mo(h)作為OEP組成的光催化劑獲得了最高的活性。需要注意的是，沒有負(fù)載助催化劑的光催化劑在可見光下的H₂和O₂的產(chǎn)量十分低，這是由于缺少表面活性位點(diǎn)。

之后，根據(jù)CoO_x/Cr₂O₃/Rh助催化劑修飾的LTCA:Mg,Al/Au/BVO:Mo(h)的作用光譜可以發(fā)現(xiàn)，在283 k和2 kpa條件下，催化劑在420±10 nm處的AQY為14.4%。當(dāng)溫度升高至301 K、4 kPa時(shí)，催化劑在420±10 nm處的AQY增加至16.3%。相應(yīng)的，催化劑在模擬陽光照射下測試得到的STH值由2 kPa和283 K時(shí)的0.52%增加到4 kPa和301 K時(shí)的0.67%，這些AQY和STH值在迄今為止報(bào)道的光催化劑中也是最高的。

通過對水熱穩(wěn)定的非晶態(tài)氧化物材料的研究，發(fā)現(xiàn)由四乙基硅酸乙酯(TEOS)水解而成的非晶態(tài)SiO₂在高溫下穩(wěn)定且能抑制ORR，同時(shí)保持析氫反應(yīng)(HER)活性。根據(jù)SiO₂修飾的CoO_x/Cr₂O₃/Rh/LTCA:Mg,Al/Au/BVO:Mo(h)的全水解活性隨Ar壓力的變化可以發(fā)現(xiàn)，將壓力從2 kPa提高到90 kPa，催化劑的活性降低27%，但這一降幅小于沒有任何表面改性或有TiO₂改性的催化劑的降幅。

此外，研究發(fā)現(xiàn)SiO₂的最佳用量為8.1 mg/9 cm²，其中SiO₂修飾的光催化劑在90 kPa時(shí)表現(xiàn)出最高的全水解活性。在接近大氣的壓力下，薄片以2:1的化學(xué)計(jì)量比穩(wěn)定地析出H₂和O₂氣體。本文還在模擬陽光下，在283到333 K、90 kPa的條件下研究了催化劑的全水解活性。研究后發(fā)現(xiàn)，催化劑的全水解活性隨溫度的升高而增加，在420 nm，333 K時(shí)的AQY為9.7%，STH值為0.41%?？傊?，本文的研究結(jié)果有助于開發(fā)高效的光催化水分解體系，同時(shí)也有助于實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的太陽能燃料生產(chǎn)。

Oxide Layer Coating Enabling Oxysulfide-Based Photocatalyst Sheet to Drive Z-Scheme Water Splitting at Atmospheric Pressure, Joule, 2023, DOI: 10.1016/j.joule.2023.05.018.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.05.018.

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