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AFM：Cu?Sn雙原子協(xié)同耦合氧空位，促進(jìn)CuSn/CeO2-x高效穩(wěn)定電還原CO2制甲酸鹽

利用電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)增值燃料或化工原料是實(shí)現(xiàn)碳中和的一種有前景的策略。在眾多電化學(xué)CO₂RR產(chǎn)物中，甲酸/甲酸(HCOOH/HCOO^?)具有較高的市場(chǎng)價(jià)值。然而，一氧化碳(CO)的生成也經(jīng)歷了雙電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，其會(huì)與HCOOH/HCOO^?發(fā)生競(jìng)爭(zhēng)。同時(shí)，CO₂RR過(guò)程中析氫反應(yīng)(HER)更難抑制(特別是在高過(guò)電位時(shí))，使得HCOOH的部分電流密度難以超過(guò)200 mA cm^?2，法拉第效率(FE)超過(guò)90%。因此，構(gòu)建高效的催化劑以調(diào)節(jié)HCOOH的選擇性和抑制HER成為推動(dòng)電化學(xué)CO₂RR發(fā)展的關(guān)鍵。

近日，山東大學(xué)陳代榮和夏玉國(guó)等在CeO_2-x上同時(shí)引入Cu和Sn原子，構(gòu)建了具有p區(qū)和d區(qū)元素協(xié)同的電催化劑(CuSn/CeO_2-x)。具體而言，EXAFS和結(jié)合能計(jì)算證實(shí)了具有兩個(gè)氧空位的Cu?Sn雙原子具有最穩(wěn)定的幾何結(jié)構(gòu)；實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算表明，Cu?Sn雙原子的協(xié)同效應(yīng)能夠降低CO₂RR反應(yīng)能壘并促進(jìn)*OCHO中間體產(chǎn)生，導(dǎo)致CuSn/CeO_2-x催化劑具有較高的甲酸鹽選擇性。

因此，得益于Cu和Sn單原子橋聯(lián)的形成，所制備的CuSn/CeO_2-x催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的甲酸鹽選擇性，在甲酸鹽部分電流密度為216.8 mA cm^?2，電壓為?1.2 V_RHE時(shí)甲酸鹽的法拉第效率高達(dá)98.1%；同時(shí)，CuSn/CeO_2-x在?1.2 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)而沒(méi)有發(fā)生衰減，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

此外，電化學(xué)表征結(jié)果顯示，氧空位的存在提高了CuSn/CeO_2-x的電化學(xué)性能和穩(wěn)定性，證明調(diào)節(jié)CO₂RR催化劑的表面結(jié)構(gòu)的重要性。綜上，該項(xiàng)工作通過(guò)調(diào)節(jié)單原子錨定載體的表面結(jié)構(gòu)顯著提升了催化劑的電化學(xué)活性和穩(wěn)定性，這為設(shè)計(jì)高效的CO₂RR電催化劑提供了有效的策略。

Boosting Electrochemical Reduction of CO₂ to Formate over Oxygen Vacancy Stabilized Copper–Tin Dual Single Atoms Catalysts. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303473

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/7a5b1ca9e1/

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