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?港中文/港理工JACS：尺寸效應(yīng)不可忽視！助力高分散Bi納米粒子電催化還原CO2制甲酸

為了實現(xiàn)碳循環(huán)的目標(biāo)，迫切需要尋找有效的方法來降低大氣中CO₂的濃度。電催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)物和降低大氣中CO₂濃度的一種很有前途的方法。在電催化CO₂RR反應(yīng)的產(chǎn)品中，甲酸在化學(xué)合成、燃料電池和儲氫載體方面具有很大的應(yīng)用前景。鉍基材料被認為是將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸的良好電催化劑。然而，如何通過確定鉍納米粒子結(jié)構(gòu)-性質(zhì)的相關(guān)性以實現(xiàn)有效地生產(chǎn)甲酸仍然具有挑戰(zhàn)性。

基于此，香港中文大學(xué)余濟美(Jimmy C. Yu)、香港理工大學(xué)黃勃龍和勞子桓(Tsz Woon Benedict Lo)等通過從Bi₄Ti₃O₁₂中原位Bi偏析，成功制備出多孔TiO₂均勻負載的Bi納米顆粒催化劑(Bi-TiO₂)，并且根據(jù)退火溫度調(diào)節(jié)Bi的偏析速率，可以改變Bi納米粒子的尺寸。

由于活性Bi中心的大量暴露，對CO₂RR中間體具有適當(dāng)?shù)奈侥芎虰i和TiO₂之間存在有效的相互作用，在H型電池中，最佳的Bi-TiO₂-700在?1.0 V_RHE下顯示出最高的甲酸鹽法拉第效率，達到95.6%。并且，該催化劑在400 mV的寬電位窗口一直維持高的甲酸鹽法拉第效率(> 90%)。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Bi納米粒子的尺寸對催化劑的電活性和CO₂RR性能有重要的調(diào)節(jié)作用，Bi-TiO₂的電子結(jié)構(gòu)演化經(jīng)歷了一個基于Bi納米顆粒大小的火山趨勢。

最優(yōu)的Bi-TiO₂-700具有中等尺寸的Bi納米顆粒，并由于p帶和d帶中心的上移而表現(xiàn)出最高的電活性；同時Bi-TiO₂中豐富的界面改善了電活性，優(yōu)化了CO₂和*COOH的吸附，有效降低了CO₂RR的能耗、抑制了H2和CO的形成，以及提高了CO₂轉(zhuǎn)化為HCOOH的選擇性。

Size Effects of Highly Dispersed Bismuth Nanoparticles on Electrocatalytic Reduction of Carbon Dioxide to Formic Acid. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04727

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