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電化學水分解是一種生產綠色氫和減少碳排放的有效方法。在各種類型的水電解槽中，與質子交換膜電解槽(PEM)結合的酸性電解槽的電流密度和能量效率要更高，與傳統堿性電解槽相比，其在實際應用方面顯示出更大的潛力。然而，由于操作環(huán)境的高氧化性和腐蝕性，用于陽極析氧反應(OER)的電催化劑主要是貴金屬Ru/Ir基化合物。

Ru基材料比Ir基材料具有更豐富的儲量和更低的價格，在起始電位和動力學電流密度方面也具有更高的OER活性。近年來，人們對RuO₂進行了修飾，以提高其酸性OER性能，包括摻雜過渡金屬、引入缺陷以及控制其表面原子構型。然而，RuO₂催化劑在強腐蝕環(huán)境中容易過度氧化，在高過電位下形成RuO₄^2-，從而阻礙了其廣泛應用。因此，迫切需要一種可行的策略來提升RuO₂在酸性介質中的催化活性和穩(wěn)定性。

基于此，南京航空航天大學胡峰和彭生杰、澳門大學潘暉(共同通訊)等人通過簡單的策略，在碳布上成功合成了用于酸性OER的鈷-氧化釕納米異質結構催化劑(CoO_x/RuO_x-CC)。

為了研究界面相互作用對催化劑OER性能的影響，本文利用典型的三電極體系測試了CoO_x/RuO_x-CC的電催化性能(0.5 M H₂SO₄)。測試結果表明，CoO_x/RuO_x-CC作為OER催化劑表現出了優(yōu)異的性能，在10 mA cm^-2的電流密度下具有180 mV的過電位，顯著低于RuO_x-CC、商業(yè)RuO₂和CoO_x-CC催化劑，這也表明RuO₂和Co₃O₄之間的界面相互作用在催化過程中起著重要作用。

之后，本文進一步分析了催化劑的Tafel斜率，以更好地理解催化劑的催化反應動力學。CoO_x/RuO_x-CC的Tafel斜率為61.2 mV dec^-1，比RuO_x-CC、商用RuO₂和CoO_x-CC的Tafel斜率低，這表明在通過界面相互作用調節(jié)RuO₂的電子結構之后，Ru位點發(fā)生了更快的動力學過程。

此外，本文的OER穩(wěn)定性測試結果表明，在10 mA cm^-2的電流密度下，催化劑能長期穩(wěn)定運行60小時。更加重要的是，使用CoO_x/RuO_x-CC作為陽極的PEM電解槽在100 mA cm^-2的電流密度下同樣可以穩(wěn)定運行100小時。以上結果表明，本文制備的CoO_x/RuO_x-CC展現出了優(yōu)異的催化性能，有一定的實用潛力。

為了更好地理解CoO_x/RuO_x-CC具有優(yōu)異的OER催化性能的原因，本文進行了密度泛函理論(DFT)計算。計算結果表明，與RuO₂相比，CoO_x/RuO_x在克服速率決定步驟(RDS，^*O到^*OOH)時具有較低的能壘(1.28 eV)。這表明，經過Co₃O₄載體修飾的RuO₂可以比未修飾的RuO₂轉移更多的電子，這使得其在酸性條件下展現出優(yōu)異的OER性能。

之后，本文還利用PDOS計算研究了Co₃O₄對RuO₂電子結構的調控。對于CoO_x/RuO_x，在費米能級附近，Ru 4d-O 2p軌道重疊增強，這表明催化劑的電導率和電荷轉移效率提高。

此外，RuO₂的d帶中心與費米能級的比值為-0.582 eV，而CoO_x/RuO_x的d帶中心與費米能級的比值為-0.702 eV，這說明Co₃O₄的引入使催化劑的d帶中心更加遠離費米能級，d帶中心的降低將導致中間體吸附能力的降低，從而加速催化過程中的脫附過程。

此外，引入Co₃O₄后，O 2p帶中心向下移動，這表明CoO_x/RuO_x中Ru-O共價性較弱，這一變化導致Ru活性位點的反鍵態(tài)降低，進而增強了活性氧中間體的吸附，加速了電荷從活性位點到中間體的轉移，從而改善了催化劑的酸性OER性能。

綜上所述，本研究中的DFT計算表明，構建CoO_x/RuO_x異質結構可以有效地調節(jié)電子轉移，優(yōu)化反應途徑?？傊?，本工作為制備高效、實用的PEM電催化劑指明了方向。

Activity-Stability Balance: The Role of Electron Supply Effect of Support in Acidic Oxygen Evolution, Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202302238.

https://doi.org/10.1002/smll.202302238.

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