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?Sci. Bull.：不對(duì)稱配位誘導(dǎo)電子再分布，實(shí)現(xiàn)高電流密度電催化水氧化

析氧反應(yīng)(OER)是水分解制氫的限制性反應(yīng)，是電催化領(lǐng)域的一個(gè)重要研究方向。根據(jù)先前的報(bào)道，OER活性與催化劑d帶結(jié)構(gòu)和電子填充密切相關(guān)。d軌道之間的電荷相互作用與中心原子配合物結(jié)構(gòu)的變化密不可分，因此活性位配位的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控是提高電催化析氧反應(yīng)(OER)活性的有效策略。

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組通過(guò)對(duì)晶體和電子結(jié)構(gòu)分析，深入了解了OER活性位點(diǎn)的晶格應(yīng)變和配合物結(jié)構(gòu)不對(duì)稱性之間的關(guān)系。

具體而言，研究人員采用自取代的方法將Ni²⁺離子引入到泡沫鎳(NF)表面的FeWO₄晶格中，鎢酸鹽中的Fe-O-Ni單元誘導(dǎo)了晶格應(yīng)變和非對(duì)稱FeO₆中心的形成，從而控制了Fe 3d軌道的電子填充和d帶中心，這優(yōu)化了羥基的吸附能；同時(shí)，F(xiàn)e中心的電子結(jié)構(gòu)與FeO₆正八面體對(duì)稱性密切相關(guān)。

這些因素優(yōu)化了所制備Fe_0.53Ni_0.47WO₄催化劑中不對(duì)稱Fe位與羥基之間的結(jié)合，促進(jìn)了Fe_0.53Ni_0.47WO₄外表面羥基的形成。并且，F(xiàn)e_0.53Ni_0.47WO₄表面Ni-FeOOH層中的Fe位繼承了非對(duì)稱結(jié)構(gòu)，進(jìn)而表現(xiàn)出較低的OER過(guò)電位。

因此，F(xiàn)e_0.53Ni_0.47WO₄催化劑具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，其在500和1000 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位分別為223和240 mV，Tafel斜率僅為35 mV dec^?1；該催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在1000 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行500小時(shí)后，活性仍保留初始值的98.57%，并且反應(yīng)后其阻抗沒(méi)有發(fā)生增加，以及反應(yīng)后材料的形貌沒(méi)有發(fā)生明顯變化。

綜上，該項(xiàng)工作為電催化劑的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系分析提供了新的視角，為高活性催化體系的設(shè)計(jì)提供了新策略。

Manipulating Electron Redistribution Induced by Asymmetric Coordination for Electrocatalytic Water Oxidation at A High Current Density. Science Bulletin, 2023. DOI: 10.1016/j.scib.2023.06.001

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