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展思輝/李軼Nature子刊：動態(tài)活性位點促進類-Fenton反應處理有機廢水

在多相催化中，揭示活性位點在工作條件下的動態(tài)演化，對于提高類Fenton活化中催化劑活性和穩(wěn)定性至關重要。

基于此，南開大學展思輝教授、天津大學李軼教授等人報道了利用X射線吸收光譜和原位拉曼光譜捕捉了Co/La-SrTiO₃催化劑在過單氧硫酸鹽（SO₅^2-, PMS）活化過程中的動態(tài)變化，揭示了襯底調(diào)整了其結構演變，即O-Sr-O和Co/Ti-O鍵在不同方向上的可逆拉伸振動。

該過程有效地促進了關鍵SO₅*中間體的生成，有利于Co活性位點上過硫酸鹽生成¹O₂和SO₄^??。

通過DFT計算，作者研究類-Fenton催化過程中活性位點的詳細電子結構和幾何結構。PMS的催化反應途徑包括幾個關鍵本步驟：PMS在催化劑表面的吸附；PMS的解離和反應物質(zhì)的生成；反應物質(zhì)與污染物的伴隨反應。

作者首先利用DFT計算了PMS/ONP在STLC表面的吸附位點，發(fā)現(xiàn)活性位點優(yōu)先吸附在PMS的O1位點上，PMS和ONP分別傾向于吸附在Co和Ti位點上。STLC相對于ST更高的吸附能表明其與PMS的結合較強，從而具有優(yōu)異的類-Fenton活性。

STLC的自由能曲線顯示，SO₄*和OH*分裂后的Bader電荷變化小于PMS失去H原子生成SO₅*時的Bader電荷變化。

結果表明，PMS-PMS*-SO₅*路徑熱性能更優(yōu)，SO₅*快速自分解生成S₂O₈^2?、SO₄^?^?和¹0₂。而PMS更傾向于ST中的另一途徑，即PMS-PMS*-SO₄*和OH*。

在反應過程中，SO₃^?的特征振動逐漸向低波數(shù)移動，這是由于PMS向Co位提供電子導致電子密度降低所致，進一步表明PMS被分解為SO₅^?-和隨后的¹O₂。

Dynamic active-site induced by host-guest interactions boost the Fenton-like reaction for organic wastewater treatment. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39228-4.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/04/60459cbbb6/

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