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氧化鈮的多晶體-T-Nb₂O₅已被廣泛研究，特別是在快充電池和電化學(xué)（贗）電容器中的應(yīng)用。T-Nb₂O₅的晶體結(jié)構(gòu)為二維（2D）層，具有極低的空間位阻，可實(shí)現(xiàn)鋰離子的快速遷移。

然而，自1941年發(fā)現(xiàn)它以來(lái)，其單晶薄膜的生長(zhǎng)及其電子應(yīng)用尚未實(shí)現(xiàn)，這可能是由于其大的正交晶胞以及許多多晶型的存在。

?三單位Nature Materials：具有垂直離子傳輸通道的單晶T-Nb2O5薄膜

圖1 外延T-Nb₂O₅薄膜的結(jié)構(gòu)

馬克斯-普朗克微結(jié)構(gòu)物理研究所Stuart S. P. Parkin、Hyeon Han、劍橋大學(xué)Clare P. Grey、賓夕法尼亞大學(xué)Andrew M. Rappe等實(shí)現(xiàn)了單晶外延T-Nb₂O₅薄膜的生長(zhǎng)，其垂直方向的二維通道為離子的快速遷移提供了路徑。此外，這種形態(tài)使人們能夠通過(guò)全面的原位和非原位實(shí)驗(yàn)來(lái)研究鋰-離子液體門(mén)控過(guò)程中電子和結(jié)構(gòu)特性的演變。

研究顯示，隨著鋰濃度的增加，這些實(shí)驗(yàn)揭示了尚未探索的相變順序，包括正交絕緣體、正交金屬、單斜金屬和退化絕緣相。DFT 計(jì)算進(jìn)一步證明單斜相（近似 Li₁Nb₂O₅）在能量上是有利的金屬相。鋰離子遷移產(chǎn)生的費(fèi)米能附近的缺陷電子態(tài)會(huì)導(dǎo)致電阻率的突然變化。

因此，具有垂直離子傳輸通道的T-Nb₂O₅薄膜在鋰插入最初絕緣的d⁰薄膜的早期階段就發(fā)生了巨大的電性變化，造成了巨大的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變，導(dǎo)致電阻率下降了11個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖2 鋰離子嵌入T-Nb₂O₅的有序結(jié)構(gòu)相變

與最佳電化學(xué)材料之一的WO₃薄膜相比，T-Nb₂O₅薄膜通過(guò)鋰的相互作用顯示出更大更快的電阻變化和更寬的電壓工作范圍。此外，孿生T-Nb₂O₅器件之間的耦合電子響應(yīng)是通過(guò)彼此間的離子交換實(shí)現(xiàn)的。

這項(xiàng)工作展示了一種實(shí)驗(yàn)-理論協(xié)同方法，可用于開(kāi)發(fā)新的離子導(dǎo)流器件，包括薄膜電池、電致變色器件、神經(jīng)形態(tài)器件和電化學(xué)隨機(jī)存取存儲(chǔ)器等多種應(yīng)用。

圖3 外延T-Nb2O₅薄膜的電化學(xué)和電子性能

Li iontronics in single-crystalline T-Nb2O5 thin films with vertical ionic transport channels. Nature Materials 2023. DOI: 10.1038/s41563-023-01612-2

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