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?南大Nat. Catal.：Au接枝Ce0.95Ru0.05O2固溶體，低溫下有效增強(qiáng)光驅(qū)動(dòng)CO2甲烷化

將CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄在熱力學(xué)上是有利的，但是活化CO₂需要較大的能量(C=O鍵能為806 kJ mol^?1)。利用太陽(yáng)能在催化劑表面產(chǎn)生熱能的光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄是一種有前途的方法，可以抵消對(duì)化石燃料能源的強(qiáng)烈依賴。通常，在光熱催化反應(yīng)中，溫度是反應(yīng)的唯一驅(qū)動(dòng)力。此外，考慮到光照射主要限于催化劑表面，只能使用最上面的20-100 μm催化劑層進(jìn)行反應(yīng)，因此報(bào)道的光熱CH₄時(shí)空收率遠(yuǎn)低于使用熱催化的收率，這限制了光熱催化CO₂甲烷化的實(shí)際應(yīng)用。

基于此，南京大學(xué)鐘苗課題組報(bào)道了一種Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化劑，其具有優(yōu)異的光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化為CH₄并且不需額外加熱。

具體而言，Ce_0.95Ru_0.05O₂固溶體納米棒為CO₂甲烷化提供高度分散的Ru中心，同時(shí)作為可見(jiàn)光-近紅外光吸收劑提高催化劑溫度；并且Au納米粒子能夠吸收可見(jiàn)光，在Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂界面產(chǎn)生強(qiáng)等離子體激元。

此外，同步照明X射線光電子能譜(XPS)、同位素示蹤和電子自旋共振(EPR)分析證明了局部表面等離子體共振(LSPR)誘導(dǎo)的熱電子注入在分散的Ru中心附近產(chǎn)生了大量的產(chǎn)生氧空位(V_O)，從而產(chǎn)生了豐富的Ru-V_O活性中心，顯著增強(qiáng)了光熱催化CO₂甲烷化的活性。

在流動(dòng)池中，在可見(jiàn)-近紅外光輻照下(350-2500 nm)，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化劑在80000 mL g_cat^?1 h^?1的高氣時(shí)空速(GHSV)下的CH₄產(chǎn)率為473 mmol g_cat^?1 h^?1、約100%的CH₄選擇性，以及約75%的CO₂單程轉(zhuǎn)化率；在可見(jiàn)光照射下(420-780 nm)，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂催化劑在間歇式反應(yīng)器中的CH₄產(chǎn)率為327 mmol g_cat^?1 h^?1、CO₂轉(zhuǎn)化率約為93%，以及約100%的CH₄選擇性。

此外，Au_0.1/Ce_0.95Ru_0.05O₂在整個(gè)光熱CO₂甲烷化過(guò)程中，由于其顯著的抗結(jié)焦性能和抑制了Ru原子的聚集，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性?？偟膩?lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作提出的等離子體誘導(dǎo)的光化學(xué)和光熱協(xié)同作用機(jī)制對(duì)于制備多相光化學(xué)和光熱催化劑以實(shí)現(xiàn)高效率和高產(chǎn)量地合成有價(jià)值的碳基化學(xué)品起到指導(dǎo)作用。

Light-driven CO₂ Methanation over Au-grafted Ce_0.95Ru_0.05O₂ Solid-solution Catalysts with Activities Approaching the Thermodynamic Limit. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-00970-z

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