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周光敏AM：揭示正負(fù)極之間的耦合效應(yīng)，開發(fā)實(shí)用的鋰硫電池

硫正極的局部反應(yīng)異質(zhì)性和鋰負(fù)極的不均勻鋰沉積是鋰硫（Li-S）電池實(shí)際應(yīng)用中難以解決的問題。盡管目前在分別優(yōu)化硫正極或鋰負(fù)極方面取得了令人矚目的進(jìn)展，但對正負(fù)極之間的高度耦合關(guān)系仍缺乏全面的了解。

清華大學(xué)深圳國際研究生院周光敏等受Butler-Volmer方程的啟發(fā)，通過同時(shí)考慮傳質(zhì)指數(shù)（I_mass）和電荷轉(zhuǎn)移指數(shù)（I_charge），確定了有助于合理設(shè)計(jì)硫正極結(jié)構(gòu)的二元描述符（I_BD），并構(gòu)建了I_BD與鋰負(fù)極形態(tài)演變之間的關(guān)系。

有限元結(jié)果表明，由I_BD調(diào)控的局部電流密度是硫正極和鋰負(fù)極電化學(xué)行為的橋梁。具體來說，較高的I_BD可以在正負(fù)極上產(chǎn)生分布更均勻的局部電流密度，從而促進(jìn)均勻反應(yīng)。

圖2 具有高I_BD的MF@CNT正極的制備

結(jié)合有限元的理解，作者報(bào)告了一種三聚氰胺甲醛@碳納米管（MF@CNT）海綿作為具有高I_BD的模型硫宿主，其相互連接的孔隙結(jié)構(gòu)不僅能均勻局部電流密度，還能實(shí)現(xiàn)快速離子傳輸，從而減輕正負(fù)極的反應(yīng)異質(zhì)性。這種MF@CNT具有重量輕、機(jī)械強(qiáng)度高、對電解液的浸潤性好等優(yōu)點(diǎn)，并具有大規(guī)模生產(chǎn)的潛力。

結(jié)果，基于MF@CNT的Li-S電池在16 mg cm^-2的高硫負(fù)載下顯示出 20.3 mAh cm^-2的驚人容量。更重要的是，基于MF@CN的Ah級軟包電池的能量密度分別為318 Wh kg^-1和473 Wh L^-1，顯示出巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。

圖3 S-MF@CNT的電化學(xué)性能

Unraveling The Coupling Effect Between Cathode And Anode Towards Practical Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202303610

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