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中科大王功名Nature子刊：晶格氧介導(dǎo)電子調(diào)諧，促進(jìn)銅催化劑上乙腈電化學(xué)加氫反應(yīng)

胺類化合物作為一種多用途的基礎(chǔ)化學(xué)品，已被廣泛用作醫(yī)藥和精細(xì)化學(xué)品工業(yè)合成的關(guān)鍵原料。最近，以水為氫源并在室溫下電催化腈加氫制備胺引起了人們的極大興趣，因?yàn)樗苊饬耸褂靡兹家妆臍錃猓⒂煽稍偕娏︱?qū)動(dòng)，以進(jìn)一步降低生產(chǎn)胺的成本。催化劑作為電催化過程中的關(guān)鍵組分，從根本上決定著胺的生產(chǎn)效率和選擇性。

目前，人們發(fā)現(xiàn)銅基催化劑在堿性或中性條件下對(duì)乙腈(AN)電催化加氫生成乙胺(EA)具有活性。但是，在高電流密度下，它們的能量效率和法拉第效率仍然不能滿足工業(yè)生產(chǎn)的需求，并且其催化機(jī)理仍然不夠清晰，特別是關(guān)于局部精細(xì)結(jié)構(gòu)和催化選擇性之間的相關(guān)性。由于AN加氫過程涉及復(fù)雜的C≡N鍵吸附和活化過程、質(zhì)子偶聯(lián)電子轉(zhuǎn)移和C-N鍵解吸過程，因此調(diào)制催化劑的局部配位和電子結(jié)構(gòu)對(duì)于提高催化劑的催化性能至關(guān)重要。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王功名課題組采用簡(jiǎn)單的電化學(xué)還原方法合成了銅的氧化物衍生的含銅納米線催化劑(OD-Cu NWs)，并用于電化學(xué)乙腈加氫反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的OD-Cu NWs催化劑在?0.32 V_RHE時(shí)的EA法拉第效率(FE_EA)達(dá)到最大值，約為97.8%；并且FE_EA在?0.44 V_RHE，電流密度大于1.0 A cm^-2時(shí)為91%。

此外，在AEM-MEA中和1.6 A大電流下，該催化劑能夠在16小時(shí)內(nèi)提供穩(wěn)定的電壓輸入和FE_EA，并且反應(yīng)后催化劑的形貌未發(fā)生明顯變化，表明OD-Cu NWs具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

原位表征和理論計(jì)算表明，電化學(xué)還原后的OD-Cu NWs的晶格內(nèi)保留有殘余氧，并且以Cu₄-O的形式存在，從而改變了Cu的電子結(jié)構(gòu)和配位結(jié)構(gòu)；并且，OD-Cu NW中殘余氧的存在誘導(dǎo)了約束電子效應(yīng)，有效地減弱了EA在催化劑表面的吸附作用，使得EA產(chǎn)物選擇性形成。因此，晶格殘余氧誘導(dǎo)的局域表面電子分布是降低銅金屬表面EA結(jié)合能和提升催化活性的關(guān)鍵。

綜上，該項(xiàng)工作詳細(xì)闡述了改善催化性能的調(diào)制原理，為有機(jī)小分子催化電催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

Lattice Oxygen-mediated Electron Tuning Promotes Electrochemical Hydrogenation of Acetonitrile on Copper Catalysts. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39558-3

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/fc511bf841/

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