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中山大學(xué)Adv. Sci.：軸向O配體調(diào)節(jié)Zn-N-C電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)，顯著提升ORR活性

氧還原反應(yīng)(ORR)作為一種基本和關(guān)鍵的半反應(yīng)，在多種綠色能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)設(shè)備(包括金屬-空氣電池和燃料電池)中起著關(guān)鍵作用。Pt基材料被認(rèn)為是高活性的電催化劑，可以提高ORR過程的緩慢動(dòng)力學(xué)。然而，Pt基材料的稀缺性和長期耐久性不足限制了它們的廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)具有高活性和穩(wěn)定性的低成本非貴金屬催化劑已引起廣泛關(guān)注。

近日，中山大學(xué)王成新、崔浩和李巖等提出了一種產(chǎn)生軸向配位O的策略，來改善ZnN₄對(duì)ORR的效能。

具體而言，首先，從理論上討論了Zn-N₄-O的可能結(jié)構(gòu)模型和相應(yīng)的ORR性能。計(jì)算結(jié)果表明，軸向O配位可以誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移從Zn中心到鄰近原子，并實(shí)現(xiàn)電子離域化，從而優(yōu)化*OH的吸附強(qiáng)度，降低速率決定步驟(RDS)的能壘，從而提高ORR性能。

為了驗(yàn)證理論計(jì)算結(jié)果，利用離子液體輔助熔鹽模板法構(gòu)建了具有四個(gè)面內(nèi)N配體和一個(gè)軸向O配體的五重配位單原子Zn位點(diǎn)(Zn-N₄-O)。軸向O配體工程引發(fā)了Zn-N₄平面結(jié)構(gòu)向Zn-N₄-O非平面結(jié)構(gòu)的幾何轉(zhuǎn)變，從而調(diào)整了中心Zn位的電子結(jié)構(gòu)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在0.1 M KOH中，Zn-N₄-O SAC的ORR活性顯著提高，半波電位為0.884 V，優(yōu)于Zn-N₄ SAC(0.817 V)和商業(yè)Pt/C (0.855 V)。更重要的是，Zn-N₄-O SACs具有較高的內(nèi)在ORR活性，其轉(zhuǎn)換頻率(2.66 e^-1 site^-1s^-1)高于Zn-N₄(0.09 e^-1 site^-1s^-1)。

此外，在進(jìn)行了10000次循環(huán)加速耐久性試驗(yàn)后，Zn-N₄-O的ORR活性沒有發(fā)生明顯的下降；利用Zn-N₄-O SACs組裝的鋅-空氣電池的峰值功率密度為182 mW cm^-2，并可連續(xù)工作至少160 h，證明Zn-N₄-O具有超高穩(wěn)定性。綜上，這項(xiàng)工作不僅為單原子催化劑的微環(huán)境調(diào)控提供了策略，而且指導(dǎo)了用于能量轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存裝置的高效電催化劑的合理設(shè)計(jì)和開發(fā)。

Axial Oxygen Ligands Regulating Electronic and Geometric Structure of Zn-N-C Sites to Boost Oxygen Reduction Reaction. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202302152

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/f2cc8d0d28/

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中山大學(xué)Adv. Sci.：軸向O配體調(diào)節(jié)Zn-N-C電子結(jié)構(gòu)和幾何結(jié)構(gòu)，顯著提升ORR活性

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