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?余桂華JACS：金屬間單原子合金In-Pd催化劑，用于高效和選擇性中性電合成NH3

從電催化還原硝酸鹽(NO₃RR)中收集可循環(huán)再生的氨(NH₃)，為以節(jié)省能源和環(huán)境友善的方式結(jié)束生態(tài)氮循環(huán)，避免硝化物污染提供一個(gè)可持續(xù)的策略。新興的金屬間單原子合金(ISAAs)通過(guò)將相鄰的金屬原子分離成由金屬間結(jié)構(gòu)中的另一種金屬穩(wěn)定的單原子來(lái)獲得最高的單原子位點(diǎn)密度，這有望耦合金屬間納米晶和單原子催化劑的催化效益來(lái)促進(jìn)NO₃RR。

近日，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華課題組報(bào)道了一種具有六個(gè)原子層和(111)封閉表面的金屬間單原子合金In-Pd雙金屬(ISAA In-Pdene)，它耦合了金屬間結(jié)構(gòu)、單原子催化劑和金屬的多種優(yōu)點(diǎn)，以促進(jìn)中性NO₃RR用于選擇性NH₃電合成。

對(duì)于該催化劑，p區(qū)金屬可以誘導(dǎo)從面心立方(fcc)Pd到金屬間體心立方(bcc)Pd-In (Pm3?m)的相變，用于在In-Pdene分離Pd原子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，ISAA In-Pdene催化劑具有較高的NO₃-NH₃性能，NH₃的法拉第效率(FE_(NH3))和產(chǎn)率分別為87.2%和28.06 mg h^-1 mg_Pd^-1。同時(shí)，該催化劑還具有優(yōu)良的電催化穩(wěn)定性。在連續(xù)電解超過(guò)100小時(shí)和20個(gè)循環(huán)后，催化活性/選擇性有所增加。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與fcc Pdene相比，ISAA In-Pdene具有與In原子配位的二維分離的Pd，證明了Pd-d態(tài)下移導(dǎo)致能帶大幅度縮小，在費(fèi)米能級(jí)周?chē)腎n-p和Pd-d態(tài)之間通過(guò)縮小的p-d雜交顯著增加了電子密度，因此它能更強(qiáng)烈地吸附NO₃^?，并降低形成關(guān)鍵反應(yīng)中間體*NHO(決速步驟)的能壘，增強(qiáng)了NO₃RR的動(dòng)力學(xué)。

此外，考慮到ISAA In-Pdene催化劑的優(yōu)異NO₃RR活性和選擇性，研制了一種以ISAA In-Pdene為負(fù)極，Zn為負(fù)極的Zn-NO₃流動(dòng)池，并且該流動(dòng)池具有12.64 mW cm^-2的功率密度和93.4%的FE(NH₃)，以及優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作合成了具有少量原子層和金屬間bcc結(jié)構(gòu)的雙金屬烯并研究了其催化機(jī)理，為NO₃RR催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的思路。

Intermetallic Single-Atom Alloy In–Pd Bimetallene for Neutral Electrosynthesis of Ammonia from Nitrate. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03432

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