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?Nano Letters：調(diào)控雙金屬硫化物上的配體，實現(xiàn)高效電還原CO2制甲酸

電化學(xué)還原CO₂(CO₂RR)成為增值產(chǎn)品是一種儲存間歇性可再生能源和實現(xiàn)碳閉環(huán)的有效方法。在眾多CO₂RR產(chǎn)品中，甲酸/甲酸酯作為一種重要的化學(xué)原料和燃料電池的能量載體引起了廣泛的關(guān)注。然而，復(fù)雜的競爭性析氫反應(yīng)(HER)以及具有類似熱力學(xué)的多個反應(yīng)產(chǎn)物導(dǎo)致甲酸/甲酸酯的選擇性較差。因此，開發(fā)有效的CO₂RR電催化劑以實現(xiàn)高選擇性生產(chǎn)甲酸/甲酸酯具有重要意義。

近日，印第安納大學(xué)Xingchen Ye和德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠越等制備了具有明確定義的小面的單斜相Cu₂SnS₃納米片，并研究了它們的配體依賴性電化學(xué)CO₂RR性質(zhì)。

實驗結(jié)果表明，硫氰酸鹽封端的納米板對甲酸鹽具有優(yōu)良的選擇性，在很寬的電位范圍內(nèi)，峰值FE_HCOO-為92%；并且當在基于GDE的流動池中測試時，甲酸鹽部分電流密度達到181 mA cm^-2。與以前報道的單金屬和雙金屬Cu和Sn硫化物基納米催化劑通常經(jīng)歷相分離或形成金屬結(jié)構(gòu)域不同，該項工作中的Cu₂SnS₃納米板表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)耐久性，在長期CO₂RR反應(yīng)后該催化劑同時保留了晶相和納米板形態(tài)。

原位FTIR光譜和理論計算表明，基底面Sn位點是CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸的活性位點；硫氰酸鹽鈍化了表面Cu中心，改變了相鄰Sn中心的電子結(jié)構(gòu)，更多帶正電荷的Sn中心可以更有利地通過電負性O(shè)原子與CO₂相結(jié)合并進一步形成HCOO*中間體，從而提高甲酸鹽的選擇性。

綜上，該項工作證明調(diào)控多金屬硫系納米晶體的表面化學(xué)可以實現(xiàn)結(jié)構(gòu)的多樣性、精確性和復(fù)雜性，這為設(shè)計具有高選擇性和高活性的穩(wěn)定CO₂RR電催化劑提供了一種通用的材料平臺。

Ligand-Controlled Electroreduction of CO₂ to Formate over Facet-Defined Bimetallic Sulfide Nanoplates. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00703

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