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硅具有超過3500 mAh g^?1的高比容量，并且相對(duì)于Li+/Li表現(xiàn)出約0.3V的低電化學(xué)電勢(shì)。但是，由于常用的Li₆PS₅Cl固態(tài)電解質(zhì)和鋰化Si之間的高反應(yīng)性，會(huì)消耗負(fù)極中的鋰并導(dǎo)致低放電容量（即負(fù)極利用率差和首次循環(huán)庫侖效率低）。

ACS Energy Letters：新型氯化物固體電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)預(yù)鋰化硅負(fù)極的超高負(fù)載固態(tài)電池

在此，阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Nazar教授、Jürgen Janek教授等人報(bào)道了兩種新的氯化物固體電解質(zhì)——Li₃?xZrxHo1?xCl₆ 和 Li₃?xZrxLu1?xCl₆，該電解質(zhì)具有~1.8 mS cm^?1 的高離子電導(dǎo)率和~0.34 eV 的低活化能。

本工作還利用高分辨率中子衍射和X射線衍射確定了 Zr⁴⁺取代后三角晶系 (Li₃HoCl₆) 到斜方晶系-II (Li_2.4Zr_0.6Ho_0.4Cl₆) 的相變以及斜方晶系 I Li₃LuCl₆ 到斜方晶系 II Li_2.4Zr_0.6Lu_0.4Cl₆ 的局部結(jié)構(gòu)重排變化。

圖1. 不同電解質(zhì)的中子衍射圖和相應(yīng)的 Rietveld 精修

結(jié)果表明，采用 Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆ 固體電解質(zhì)和 NCM85 正極的全固態(tài)電池，在高達(dá) 4.6 V （與 Li⁺ /Li 相比）的電壓下表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)，甚至在高達(dá) 4.8 V 的電壓下也能保持穩(wěn)定。?通過 TOF-SIMS 分析確定NCM85/氯化物界面在不同截止電位下以不同速率降解，但隨著循環(huán)穩(wěn)定形成了穩(wěn)定的正極界面相以防止電解質(zhì)進(jìn)一步降解。?

與 Si 相比，具有預(yù)鋰化 Li_0.7Si 負(fù)極的固態(tài)電池具有顯著提高的初始庫倫效率（94.5%）和高達(dá) 16.3 mAh·cm^?2的高面積容量。與Si相比，Li_0.7Si的使用顯著提高了初始庫侖效率和負(fù)極利用率。

因此，預(yù)鋰化硅負(fù)極也可普遍應(yīng)用于其他系統(tǒng)如全固態(tài)Li₂S電池。?總之，該工作為高壓全固態(tài)全電池的發(fā)展提供了重要指導(dǎo)。

圖2. Li_0.7Si//Li_2.6Zr_0.4(Ho/Lu)_0.6Cl₆// NCM85的電池性能

Li3–xZrx(Ho/Lu)1–xCl6 Solid Electrolytes Enable Ultrahigh-Loading Solid-State Batteries with a Prelithiated Si Anode, ACS Energy Letters 2023 DOI:?10.1021/acsenergylett.3c00763

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