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AFM：空間受限拓?fù)滢D(zhuǎn)換策略立大功，構(gòu)建Ni2P-Co2P異質(zhì)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效尿素電解

電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)(UOR)為富尿素廢水的環(huán)境友善處理提供了一種有前途的解決方案。因為UOR在熱力學(xué)上比陽極析氧反應(yīng)(OER)更有利，UOR能夠同時去除尿素和輔助制氫(通過尿素氧化輔助水分解)或發(fā)電(通過直接尿素燃料電池，DUFC)。然而，由于復(fù)雜的6電子轉(zhuǎn)移過程，導(dǎo)致UOR的動力學(xué)緩慢，因此需要設(shè)計和開發(fā)高性能的催化劑來提高反應(yīng)速率。

近日，中南林業(yè)科技大學(xué)吳義強和卿彥等通過磷化空間受限溶劑熱法合成相互連接的Ni-Co LDH/碳(Ni-Co LDH/C)前體，成功制備出超細(xì)Ni₂P-Co₂P異質(zhì)結(jié)構(gòu)(Ni₂P-Co₂P/C)。

在合成過程中，使用含氮配體作為碳源是這種結(jié)構(gòu)空間受限生長的關(guān)鍵，其提供了一個局部空間將納米Ni-Co物種限制在碳框架中；這種空間受限的生長將使這兩相之間的耦合效應(yīng)更強，同時暴露更多的活性位點，以促進UOR過程。

實驗結(jié)果表明，Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)比大多數(shù)最先進的催化劑具有優(yōu)異的UOR性能，它只需要1.27 V的超低電位就可以獲得10 mA cm^-2的電流密度和28.71 mV dec^?1的Tafel斜率，并且在高電流密度下顯示出超過200小時的優(yōu)異耐久性，在實際應(yīng)用中顯示出巨大的潛力。

基于結(jié)構(gòu)表征和實驗結(jié)果，對Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化尿素氧化機理的基本理解如下：在電解過程中Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)表面進行不可逆重構(gòu)以產(chǎn)生NiOOH-CoOOH；隨后，尿素分子的初始吸附趨向于發(fā)生在NiOOH-CoOOH/C的Co位點；最后，NiOOH-CoOOH/C的Ni位點促進了CO₂的解吸。

此外，理論計算表明，NiOOH-CoOOH/C中Co位點的速率控制步驟(RDS)涉及CO(NH₂)₂*脫氫轉(zhuǎn)化為CONH₂NH*，熱力學(xué)勢壘為1.01 eV；另一方面，NiOOH-CoOOH/C和NiOOH/C中Ni的RDS涉及CONH₂NH *脫氫成CONH₂N*。結(jié)果表明，Co中心的熱力學(xué)勢低于Ni中心，有利于尿素的分解。并且，Co的引入導(dǎo)致了Ni中心熱力學(xué)勢壘的降低，表明Co的存在增強了UOR活性。

Ultrafine Homologous Ni₂P–Co₂P Heterostructures via Space-Confined Topological Transformation for Superior Urea Electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303300

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