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宋禮/何群Nature子刊：構(gòu)建不對(duì)稱二氮配位Ni單原子位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)高效CO2電還原為CO

將CO₂電化學(xué)還原為碳基燃料和化學(xué)品是碳捕獲、利用和儲(chǔ)存(CCUS)技術(shù)的重要組成部分，在可再生能源儲(chǔ)存和減少CO₂排放方面具有廣闊的應(yīng)用前景。其中，在眾多CO₂RR反應(yīng)產(chǎn)物中，CO在工業(yè)中具有重要應(yīng)用。然而，由于CO₂(806 kJ mol^-1)的強(qiáng)化學(xué)鍵合強(qiáng)度和競爭性析氫反應(yīng)(HER)，實(shí)現(xiàn)高效和選擇性CO₂RR反應(yīng)具有巨大挑戰(zhàn)。

雖然一些貴金屬催化劑如金(Au)和銀(Ag)具有高CO選擇性，但它們的高成本和較低的電流密度限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。因此，有必要構(gòu)建低過電位、高電流密度的非貴金屬基催化劑來代替貴金屬來催化CO₂選擇性還原為CO。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)宋禮和何群等報(bào)道了一種與吡咯氮和吡啶氮配位的高效Ni基單原子催化劑(Ni-N-C)，并將其用于催化CO₂還原為CO。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Ni-N-C催化劑在-0.7 V_RHE下的CO法拉第效率(FE)達(dá)到98.5%、CO部分電流密度為37.6 mA cm_geo^-2，以及在-0.7/-1.0 V_RHE下具有37600/274000 site^-1 h^-1的TOF值。

此外，Ni-N-C還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在電流密度為450 mA cm_geo^-2下，可以持續(xù)穩(wěn)定工作60小時(shí)，并且FE_CO一直保持在96%以上。

理論計(jì)算表明，強(qiáng)CO單吸附有利于第二CO(形成雙CO吸附態(tài))的吸附優(yōu)化，同時(shí)，第一CO吸附對(duì)不飽和Ni中心表現(xiàn)出良好的能量效應(yīng)。為了理解這種能量效應(yīng)，計(jì)算了吸附前后Ni 3d軌道和CO分子軌道的投影態(tài)密度(PDOS)。與NiN₄相比，Ni-N₂較高的d帶中心可以形成更強(qiáng)的金屬-CO鍵。然后，分析了單CO吸附態(tài)NiN₂構(gòu)型(NiN₂-CO)對(duì)CO₂RR的影響。第一CO吸附降低了Ni的d帶中心，從而降低了對(duì)第二CO吸附的偏好。

具體而言，NiN₂-CO的*CO₂-*COOH-*CO路徑的自由能下降，CO在NiN₂-CO上的解吸變得比Ni-N₂更容易；并且單CO吸附抑制了Ni-N₂上的析氫反應(yīng)(HER)，表現(xiàn)為*H的自由能(ΔG)增加。此外，第二CO吸附可以產(chǎn)生比CO脫附更大的能壘，這意味著發(fā)生在Ni-N₂位點(diǎn)的單CO吸附導(dǎo)致最優(yōu)的CO₂RR反應(yīng)。

Asymmetric Dinitrogen-coordinated Nickel Single-atomic Sites for Efficient CO₂ Electroreduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39505-2

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