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J. Hazard. Mater.：強(qiáng)強(qiáng)聯(lián)手！Pt單原子和TiO2納米片實(shí)現(xiàn)高效的室溫HCHO氧化

甲醛(HCHO)在公眾和生活場(chǎng)所中普遍存在，是危害人體健康的主要污染物。近幾十年來(lái)，人們研究了物理和化學(xué)吸附、光催化氧化和熱催化降解等技術(shù)來(lái)去除HCHO，其中環(huán)境溫度催化氧化法是消除HCHO的重要方法之一。特別是，Pt基催化劑是消除HCHO并將其轉(zhuǎn)化為無(wú)害的CO₂和H₂O的最新材料。

然而，大多數(shù)催化劑需要較高的Pt負(fù)載才能保持活性，并且隨著反應(yīng)的進(jìn)行而失活，但是高負(fù)載的高成本和低原子利用率又限制了Pt基催化劑的應(yīng)用和發(fā)展。因此，探索高分散、超低負(fù)載的Pt基催化劑具有重要意義。

基于此，華僑大學(xué)荊國(guó)華等人通過(guò)豐富的氧空位在由TiO₂納米片組成的分層球體上錨定了Pt單原子，制備的Pt₁/TiO₂-HS催化劑有效的消除了HCHO。

根據(jù)本文的測(cè)試結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，Pt₁/TiO₂-HS催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異和穩(wěn)定的氧化活性。然而，Pt/TiO₂-P25(商用TiO₂)催化劑對(duì)HCHO的去除表現(xiàn)出差強(qiáng)人意的性能，其轉(zhuǎn)化率在前80 min內(nèi)下降，這歸因于催化劑表面中間體的積累。此外，Pt₁/TiO₂-HS在相對(duì)濕度≥50%的環(huán)境下長(zhǎng)期工作時(shí)，依舊表現(xiàn)出~100%的CO₂產(chǎn)率。Pt/TiO₂-P25和Pt₁/TiO₂-HS的CO₂產(chǎn)率差異是Pt/TiO₂-P25表面中間體積累的有力證據(jù)。

值得注意的是，TiO₂-HS和TiO₂-P25對(duì)HCHO的去除也表現(xiàn)出較差的性能，這也表明Pt是HCHO氧化的活性位點(diǎn)。之后，本文還進(jìn)一步討論了不同相對(duì)濕度(RH)對(duì)Pt₁/TiO₂-HS氧化HCHO的影響。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，HCHO在RH>50%時(shí)成功被Pt₁/TiO₂-HS分解為CO₂和H₂O。假設(shè)催化劑表面的有效氧是由外來(lái)的氣態(tài)O₂貢獻(xiàn)的，因此本文還通過(guò)開(kāi)/關(guān)O₂研究了外來(lái)氣態(tài)O₂的影響。

正如預(yù)料的那樣，Pt₁/TiO₂-HS和Pt/TiO₂-P25催化劑在關(guān)閉外部O₂(50 min)時(shí)表現(xiàn)出不同的性能。Pt₁/TiO₂-HS催化劑的CO₂產(chǎn)率在一段時(shí)間內(nèi)保持不變，88 min后緩慢下降至10%，遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/TiO₂-P25催化劑。顯然，根據(jù)這些結(jié)果，本文推測(cè)豐富的氧空位充當(dāng)了“儲(chǔ)氧庫(kù)”，儲(chǔ)存了大量的O₂。

結(jié)合以上表征，本文通過(guò)DFT+U計(jì)算對(duì)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證和進(jìn)一步探究。具體而言，本文討論了TiO₂表面產(chǎn)生的兩種氧空位(表示為雙重配位V_O2c和三重配位V_O3c)。V_O2c(E_form=2.71 eV)比V_O3c(E_form=4.74 eV)更容易形成，因?yàn)镺_2c更容易脫落。因此，制備的TiO₂-HS很可能具有豐富的氧空位V_O2c。

值得注意的是，根據(jù)計(jì)算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，Pt與氧空位上添加的O原子的成鍵能比其他原子低。這一結(jié)果表明，TiO₂(001)表面的氧空位可以活化氣態(tài)O₂，并通過(guò)外來(lái)的O原子穩(wěn)定地捕獲和錨定Pt，單原子Pt與O的結(jié)合可以使Pt原子穩(wěn)定，避免團(tuán)聚。

此外，闡明反應(yīng)物的吸附特性對(duì)于推斷催化劑的HCHO氧化途徑是必不可少的。因此，由于HCHO首先被吸附，本文考慮了不同的吸附位點(diǎn)，計(jì)算了HCHO(E_ads)的吸附能。本文一個(gè)討論了6個(gè)吸附位點(diǎn)，包括HCHO分子的O原子與Pt原子成鍵(a)、HCHO分子的C原子與Pt原子成鍵(b)、HCHO分子的O原子與Pt原子旁邊氧空位的Ti原子成鍵(C)、HCHO分子的O原子和C原子與Pt原子旁邊氧空位的Ti原子成鍵(d)、HCHO分子的O原子與Pt原子旁的氧空位上增添的O原子成鍵(e)，HCHO分子的C原子和O原子與Pt原子旁的氧空位上增添的O原子和Ti原子成鍵(f)。在本研究中，HCHO更容易吸附在Pt原子旁邊的氧空位上，HCHO的O和C原子與Ti原子成鍵，這與之前的研究一致。

根據(jù)本文的研究結(jié)果和各種表征，本文提出了HCHO在Pt單原子催化劑上室溫氧化的可能反應(yīng)機(jī)理。O₂、H₂O和HCHO的氧原子首先吸附在Pt原子旁邊的氧空位上。同時(shí)，O₂分子可能被吸附，然后在Pt單原子表面分解成活性氧自由基(O)，以提供消耗的氧空位并錨定Pt原子。

之后，活化的吸附氧在Pt單原子上有效地氧化HCHO生成二氧亞甲基。二氧亞甲基可能通過(guò)其H原子與OH結(jié)合，生成H₂O和甲酸鹽。甲酸鹽的C原子在Pt表面被另一個(gè)活性氧連續(xù)攻擊，H原子被活性羥基自由基捕獲，形成單齒碳酸鹽和H₂O。

最終，單齒碳酸鹽在羥基自由基存在的情況下在Pt表面水解并釋放CO₂和H₂O?？傊?，本文的工作可以為用于催化氧化HCHO的催化材料的制備提供新的策略。

Pt single atoms and defect engineering of TiO₂-nanosheet-assembled hierarchical spheres for efficient room-temperature HCHO oxidation, Journal of Hazardous Materials, 2023, DOI: 10.1016/j.jhazmat.2023.131434.

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2023.131434.

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