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AEM：N-NaTaO3@Ta3N5核殼異質結構與可控界面實現(xiàn)高效光催化水分解

利用粒子光催化劑的光催化水分解可以同時產(chǎn)生氫氣和氧氣，這為將太陽能存儲為化學燃料提供了一條有前景的經(jīng)濟有效的途徑。從根本上說，這一過程的關鍵在于設計性能優(yōu)異的光催化劑，催化劑需要具有適當?shù)哪軒恢?，以有效地吸收光、促進電荷轉移和表面反應。

最近，Ta₃N₅因其合適的帶隙(2.0-2.1 eV)和熱力學上滿足氧化還原反應的能帶位置而成為最有前景的光催化水分解候選催化劑之一。然而，Ta₃N₅固有的深層缺陷和非平衡的氧化還原能力極大地限制了其進一步的應用。具體來說，Ta₃N₅通常是通過Ta₂O₅在高溫下長時間氮化制備而成的，這很容易在內(nèi)部產(chǎn)生還原性的Ta(Ta³⁺)中心。此外，相對于質子還原，能帶位置也使Ta₃N₅更有利于水氧化，這兩個因素也導致Ta₃N₅的光催化性能不理想。

基于此，湖南大學黃宏文和西安交通大學劉茂昌(共同通訊)等人制備了N摻雜NaTaO₃@Ta₃N₅(N-NaTaO₃@Ta₃N₅)催化劑，該催化劑不負眾望的展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

本文在300 W Xe燈照射下測試了這些制備的催化劑的光催化水分解性能。為了提高活性，本文將Rh@CrO_x核-殼助催化劑光沉積在光催化劑表面。根據(jù)研究結果可以發(fā)現(xiàn)，N100-2 h的催化活性最高，H₂和O₂的產(chǎn)生速率分別為25.12 μmol h^-1和12.48 μmol h^-1，比NaTaO₃高約31.62倍。這種優(yōu)越的性能是由于N摻雜延長了光吸收，以及通過核-殼異質結構界面的O-Ta-N鍵有效的促進了載流子的轉移和分離。

雖然NaTaO₃和N50-2h對光生載流子的分離和轉移幾乎沒有貢獻，但是過量的NH₃氮化(N150-2h和N250-2h)會造成表面侵蝕和缺陷生長，進而會破壞催化劑表面的活性位點。值得注意的是，N100-2 h的表觀量子產(chǎn)率(AQYs)在350 nm達到9.32%，在550 nm達到6.28%。N100-2 h具有高AQYs的原因可能是摻雜N的結晶良好的NaTaO₃和表面Ta₃N₅薄層誘導了優(yōu)異的光吸收并加速了表面氧化還原反應。

本文通過密度泛函理論(DFT)計算，研究了由O-Ta-N共價鍵構成的界面上的電荷轉移特性。結果表明，從Ta₃N₅到NaTaO₃的方向產(chǎn)生了一個內(nèi)建電場，通過改善電子轉移行為，顯著影響了電荷注入和載流子動力學，這也導致電荷密度和平均靜電勢發(fā)生顯著變化。此外，本文通過莫特-肖特基測試還可以得知NaTaO₃和Ta₃N₅的平帶電位(E_fb)分別為-0.95和-0.50 V_RHE，進而可以得知NaTaO₃和Ta₃N₅的導帶(CBs)別為-1.05 V和-0.60 V_RHE。

基于這些結果，本文可以得出結論：摻雜的NaTaO₃的VBs/MS中的電子和Ta₃N₅的VBs中的電子分別被激發(fā)到它們的CBs中。在界面電子場的誘導下，摻雜層NaTaO₃中的光致電子和空穴通過O-Ta-N迅速轉移到Ta₃N₅上。隨后，Rh@Cr₂O₃助催化劑進一步進行質子還原，而Ta₃N₅在VB中的空穴將參與水氧化反應，進而實現(xiàn)了這些電荷載流子的空間分離和氧化還原反應?？傊?，這項工作將為在原子水平上構建異質結構催化劑以加速水分解提供一個有希望的切入點。

N-NaTaO₃@Ta₃N₅ Core-Shell Heterojunction with Controlled Interface Boosts Photocatalytic Overall Water Splitting, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301158.

https://doi.org/10.1002/aenm.202301158.

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