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1. Nat. Commun.: 探究尖晶石氧化物表面重構(gòu)結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，助力電化學(xué)水氧化

?催化頂刊集錦：Nature子刊、Angew.、AFM、ACS Nano、Small等成果

電化學(xué)水分解產(chǎn)氫是一種緩解能源危機(jī)和環(huán)境問題的有效方法。然而，陽極析氧反應(yīng)(OER)具有緩慢的動力學(xué)，這嚴(yán)重限制了水分解的整體效率。因此，開發(fā)和設(shè)計(jì)高效的OER催化劑對于推動電化學(xué)水分解的發(fā)展具有重要意義。對催化劑的合理設(shè)計(jì)要求對反應(yīng)過程有一個(gè)全面的了解，并且在此基礎(chǔ)上總結(jié)關(guān)鍵的反應(yīng)原理。大量研究表明，催化劑在反應(yīng)過程中會不可避免的發(fā)生重構(gòu)，但迄今為止關(guān)于表面重建的研究主要集中在探索組成對重建的氫氧化物活性的影響，尚不清楚可以以何種方式和在多大程度上控制預(yù)催化劑的表面重建。

近日，南洋理工大學(xué)徐梽川課題組以尖晶石Li_xCo_1?xCo₂O₄為模型催化劑，結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析，準(zhǔn)確地指出和論證了尖晶石氧化物表面重構(gòu)的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系。尖晶石中氧配體排列在立方緊密排列的晶格中，并且每個(gè)氧配體由三個(gè)八面體陽離子和一個(gè)四面體陽離子共享以產(chǎn)生M_T?O?M_O骨架。在催化氧化還原反應(yīng)時(shí)，尖晶石骨架在電化學(xué)循環(huán)過程中可能發(fā)生塌陷并重構(gòu)為非晶態(tài)氫氧化物。從尖晶石到無定形氫氧化物的演化需要四面體和八面體單元之間的斷裂，在此過程中高度活潑和可轉(zhuǎn)移的氧配體促進(jìn)了相變。

此外，由于重構(gòu)氫氧化物中的陽離子處于八面體配位環(huán)境中，所以八面體單元比四面體單元具有更強(qiáng)的金屬氧共價(jià)性可能有利于重構(gòu)過程。換句話說，一個(gè)帶有氧的偏向的M_T?O?M_O骨架與八面體陽離子結(jié)合更強(qiáng)烈，可能是更順利和徹底重建為氫氧化物的關(guān)鍵。

結(jié)合計(jì)算和實(shí)驗(yàn)方法，研究人員建立了尖晶石預(yù)催化劑的結(jié)構(gòu)-重構(gòu)關(guān)系，并在此基礎(chǔ)上對尖晶石預(yù)催化劑的重構(gòu)能力進(jìn)行了有效預(yù)測，即MO₄和MO₆之間較高的金屬?氧共價(jià)極性可以導(dǎo)致較強(qiáng)的表面重構(gòu)，反之亦然。此外，對于具有相同金屬陽離子的預(yù)催化劑，增加的重構(gòu)能力并不改變原位生成的無定形氫氧化物中活性中心的內(nèi)在催化活性，而是通過增加可用活性中心的數(shù)量來促進(jìn)活性的增強(qiáng)。

因此，為了設(shè)計(jì)具有高重構(gòu)能力的尖晶石氧化物以產(chǎn)生更多有效的活性位點(diǎn)，需要采取減弱MO₄的金屬氧共價(jià)性和增強(qiáng)MO₆的金屬氧共價(jià)性的策略；相比之下，如果尖晶石預(yù)催化劑被認(rèn)為具有顯著的效能，那么就需要采取措施來平衡MO₄和MO₆之間的金屬氧共價(jià)，以保證穩(wěn)定的原位尖晶石晶體框架具有長期耐久性。

Navigating Surface Reconstruction of Spinel Oxides for Electrochemical Water Oxidation.?Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38017-3

2. Nat. Commun.: 過電位僅為25 mV! 富勒烯C₆₀表面單原子Pt加速堿性氫析出

氫燃料具有清潔無污染、能量密度高等優(yōu)點(diǎn)，是21世紀(jì)最有前途的能源之一。在目前的制氫方法中，電催化析氫反應(yīng)(HER)以其簡單、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)成為一種有前途的制氫方法。然而，由于在催化劑表面水吸附和解離以及隨后的*H吸附和產(chǎn)生的H₂解吸的高能壘，HER動力學(xué)，特別是在堿性電解質(zhì)中特別緩慢。因此，開發(fā)高效堿性HER催化劑以提高其反應(yīng)動力學(xué)具有重要意義。

近日，華中科技大學(xué)李芳芳、彭平、德克薩斯大學(xué)埃爾帕索分校Luis Echegoyen和中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所宋術(shù)巖等以C₆₀為電子受體載體，在室溫下合成了高負(fù)載、高分散的Pt催化劑(Pt/C₆₀)，其內(nèi)部結(jié)構(gòu)為Pt?C₆₀聚合物，一個(gè)Pt位點(diǎn)可以與兩個(gè)C₆₀分子相結(jié)合。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.0 M KOH溶液中，所制備的Pt/C₆₀催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位僅為25 mV，Tafel斜率和交換電流密度分別為55 mV dec^?1和2.8 mA cm^?2，性能優(yōu)于商業(yè)20 wt% Pt/C催化劑。

此外，Pt/C₆₀催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，其在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)工作100小時(shí)過電位僅增加31.5 mV；雖然在長期耐久性試驗(yàn)中催化劑上形成了更多的Pt簇，但簇的尺寸保持不變。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Pt/C₆₀催化劑的優(yōu)異HER活性歸功于：1.高負(fù)載、高分散的原子Pt活性中心，使Pt原子的利用率最大化；2.Pt/C₆₀促進(jìn)了水的吸附，C₆₀?Pt?C₆₀構(gòu)型中兩個(gè)相鄰C₆₀分子彎曲表面誘導(dǎo)的球殼狀電子云在Pt周圍形成內(nèi)置電場，并從Pt中心原子輻射出來，促進(jìn)了H在Pt位點(diǎn)上的解吸，從而有效地增強(qiáng)了電催化析氫活性。

總的來說，該項(xiàng)研究不僅填補(bǔ)了金屬-富勒烯聚合物在電催化領(lǐng)域應(yīng)用的空白，而且為設(shè)計(jì)高效的單原子催化劑提供了范例。

Single-atomic Platinum on Fullerene C₆₀?Surfaces for Accelerated Alkaline Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38126-z

3. JACS: 剖幽析微！揭示電化學(xué)CO₂RR過程中AgCu催化劑的化學(xué)和結(jié)構(gòu)演變

電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)能夠利用CO₂作為原料生成增值化學(xué)品，有望減少對化石燃料的依賴，并促進(jìn)碳中和。銅是迄今為止唯一能有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物的單金屬催化劑，然而單獨(dú)的銅催化劑并不能有效地將CO₂轉(zhuǎn)化為CO，從而限制了隨后多碳產(chǎn)品的產(chǎn)生。有研究表明，銀銅雙金屬催化劑(AgCu)在增強(qiáng)電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)方面具有很大的潛力。

盡管目前已經(jīng)開發(fā)出了各種各樣的AgCu催化劑，但是對于這些AgCu催化劑在CO₂RR過程中是如何演化的研究相對較少。同時(shí)，缺乏對其穩(wěn)定性的認(rèn)識使得動態(tài)催化中心難以捉摸，阻礙了AgCu催化劑的合理設(shè)計(jì)。

基于此，加州大學(xué)伯克利分校楊培東課題組在碳紙上合成了混合型和相分離型的兩種AgCu納米粒子催化劑，并系統(tǒng)地研究了它們在CO₂RR過程中的變化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在CO₂RR條件下，Cu在AgCu中具有較高的遷移率，它可以通過遷移到雙金屬催化劑表面、從催化劑中分離出來，以及形成新的團(tuán)聚顆粒而從催化劑中溶出；同時(shí)，Ag與Cu之間的相容性較差，無論起始催化劑結(jié)構(gòu)如何，Ag和Cu都表現(xiàn)出相分離為富Cu和富Ag晶粒的趨勢。

反應(yīng)過程中富Cu和富Ag晶粒的組成發(fā)生變化，最終趨近于熱力學(xué)穩(wěn)定的Ag_0.88Cu_0.12和Ag_0.05Cu_0.95；這種分離現(xiàn)象不僅發(fā)生在催化劑體相中，而且也發(fā)生在催化劑表面，說明AgCu的異質(zhì)結(jié)構(gòu)是CO₂RR性能增強(qiáng)的原因。

此外，XAS光譜證實(shí)，在CO₂RR過程中，CuAg中的Cu物種完全還原為金屬Cu作為催化活性中心，并且發(fā)生變化的AgCu催化劑中的Ag有助于抑制暴露在空氣中的Cu的氧化。總之，這項(xiàng)工作揭示了在CO₂RR反應(yīng)過程中AgCu雙金屬催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)演變，這不僅提高了對Cu和Ag相互作用的認(rèn)識，而且揭示了AgCu的CO₂RR活性結(jié)構(gòu)，為設(shè)計(jì)用于CO₂電還原的高效AgCu催化劑提供了指導(dǎo)。

Chemical and Structural Evolution of AgCu Catalysts in Electrochemical CO₂?Reduction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00467

4. Angew.: 管狀氮化碳負(fù)載Ag單原子，實(shí)現(xiàn)高選擇性光催化CO₂還原為CO

將二氧化碳(CO₂)光還原為增值化學(xué)品是緩解能源危機(jī)和溫室效應(yīng)的最有前景的可持續(xù)技術(shù)之一。在各種CO₂光還原產(chǎn)物中，CO因其作為Fischer?Tropsch合成原料、應(yīng)用于金屬冶煉等領(lǐng)域而受到廣泛關(guān)注。然而，由于目前大多數(shù)光催化劑的光生載流子的動態(tài)轉(zhuǎn)移緩慢，CO₂的轉(zhuǎn)化效率和CO的選擇性較低，這限制了光催化CO₂還原的進(jìn)一步發(fā)展。

基于此，天津大學(xué)王德法和日本國立物質(zhì)材料研究所(NIMS)葉金花等采用“浸漬+熱解”策略制備了一系列Ag單原子錨定的空心多孔多邊形管狀C₃N₄(PCN)光催化劑Ag₁(x)@PCN(x：Ag的含量，wt%)，并將其用于CO₂光還原。

光催化CO₂還原性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的Ag₁(0.73)@PCN光催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的CO₂光還原效率，CO生產(chǎn)速率和選擇性分別為0.32 μmol h^?1和94%；在365、380、400和500 nm輻照下，催化劑的表觀量子效率(AQE)分別為4.8、3.3、2.4、2.4和0.6%，性能優(yōu)于之前報(bào)道的大多數(shù)C₃N₄基光催化劑。

此外，經(jīng)過連續(xù)10個(gè)循環(huán)的反應(yīng)，Ag₁@PCN的CO生產(chǎn)活性沒有明顯下降，并且反應(yīng)后材料的組分和結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化，表明Ag₁@PCN在CO₂光還原反應(yīng)中具有良好的穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果表明，Ag?N₃中的強(qiáng)金屬?載體相互作用可以促進(jìn)光生載流子的轉(zhuǎn)移動力學(xué)；并且由于Ag?N₃與*COOH的配位有較強(qiáng)的相互作用，有利于穩(wěn)定*COOH中間體，降低CO₂的活化能，最終促進(jìn)CO的產(chǎn)生。另一方面，CO的高催化活性和選擇性可能是由于在Ag₁@PCN表面*CO轉(zhuǎn)化為CO分子的能壘小于*CO轉(zhuǎn)化為*CHO。

此外，根據(jù)DFT計(jì)算和原位DRIFT，研究人員推測Ag₁@PCN上的CO₂光還原途徑極有可能如下：CO₂→CO₃^2?→*COOH→*CO→CO。綜上，該項(xiàng)研究表明，金屬?氮(M?N)配位結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的強(qiáng)金屬?載體相互作用可以有助于提高單原子催化劑在CO₂光還原過程中的反應(yīng)活性和產(chǎn)物選擇性，這為設(shè)計(jì)和開發(fā)基于強(qiáng)金屬?載體相互作用的單原子催化劑以應(yīng)用于其他電催化領(lǐng)域起到指導(dǎo)作用。

Selective Photocatalytic Reduction of CO₂?to CO Mediated by Silver Single Atoms Anchored on Tubular Carbon Nitride. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304585

5. Angew.: Protic 離子液體立大功！對Co₃O_4?x改性以提高電化學(xué)硝酸鹽合成氨性能

與氨產(chǎn)率和選擇性較低的電化學(xué)N₂還原反應(yīng)相比，硝酸鹽電化學(xué)轉(zhuǎn)化為氨(NITRR)是小規(guī)模合成氨和廢硝酸鹽處理的一種有前景的方法。目前，通過復(fù)雜的催化劑設(shè)計(jì)來提高反應(yīng)性能的策略已經(jīng)得到了很好的發(fā)展，但同時(shí)實(shí)現(xiàn)提高反應(yīng)活性和選擇性仍然是一個(gè)挑戰(zhàn)。此外，考慮到實(shí)際廢水中硝酸鹽的低濃度，NITRR催化劑的性能可能受到硝酸鹽傳質(zhì)的限制，開發(fā)能夠有效“捕獲”硝酸鹽-的策略是可取的。

基于此，中科院過程工程研究所張鎖江和楊冰等報(bào)道了一種離子液體(IL)催化劑修飾調(diào)節(jié)電極表面微環(huán)境的策略，可以實(shí)現(xiàn)在低濃度硝酸鹽下同時(shí)促進(jìn)電化學(xué)NITRR的反應(yīng)活性和選擇性。

具體而言，研究人員利用質(zhì)子型離子液體(PIL)([Bim]NTf₂)對Co₃O_4?x催化劑進(jìn)行修飾改性，以模擬固氮酶MoFe蛋白環(huán)境，成功實(shí)現(xiàn)了同時(shí)提高電化學(xué)NITRR中氨產(chǎn)率和法拉第效率(FE)。

硝酸鹽還原實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在500 ppm硝酸鹽濃度下，PIL改性的Co₃O_4?x催化劑在?1.71和? 1.41 V?vs.?Ag/AgCl下的最佳氨產(chǎn)率和FE分別為30.23 ± 4.97 mg h^?1?mg_cat.^?1和84.74 ± 3.43%，優(yōu)于相應(yīng)條件下的Co₃O_4?x(15.53 ± 1.68 mg h^?1?mg_cat.^?1和71.21 ± 3.39%)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，[Bim]NTf₂層具有以下功能：1.調(diào)節(jié)催化劑的電子結(jié)構(gòu)，改善Lewis Co中心的酸度，從而促進(jìn)硝酸鹽的吸附和活化；2.誘導(dǎo)質(zhì)子穿梭以及與硝酸鹽形成氫鍵來加速其轉(zhuǎn)換和削弱N?O鍵；3.構(gòu)建一個(gè)疏水電極表面微環(huán)境來抑制競爭性HER反應(yīng)，從而提高低硝酸鹽濃度下的氨氣產(chǎn)率和選擇性。綜上，該項(xiàng)工作不僅為提高電化學(xué)NITRR的性能提供了一種簡單有效的方法，也為設(shè)計(jì)利用離子液體改性電催化劑以提高NITRR性能提供了指導(dǎo)。

Enhanced Electrochemical Nitrate-to-Ammonia Performance of Cobalt Oxide by Protic Ionic Liquid Modification. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304935

6. AFM: 一石二鳥，Ni₃N/Co₃N異質(zhì)結(jié)用于高效催化甘油氧化耦合析氫

電化學(xué)水分解被認(rèn)為是可持續(xù)生產(chǎn)綠色氫氣的有效途徑。然而，由于陽極析氧半反應(yīng)(OER)設(shè)計(jì)復(fù)雜的質(zhì)子轉(zhuǎn)移步驟，導(dǎo)致OER具有緩慢的動力學(xué)，這嚴(yán)重降低了電催化水分解效率。甘油電氧化(GOR)作為一種典型的親核氧化反應(yīng)，被認(rèn)為是輔助陰極析氫反應(yīng)的一種有效的OER替代反應(yīng)。然而，目前仍缺乏用于將甘油轉(zhuǎn)化為有價(jià)值產(chǎn)品的高性能、低成本的非貴金屬電催化劑，這限制了甘油氧化輔助析氫技術(shù)的發(fā)展和大規(guī)模應(yīng)用。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)章根強(qiáng)課題制備了一種雙相過渡金屬氮化物電極，即在泡沫Ni上原位生長的Ni₃N/Co₃N異質(zhì)結(jié)納米線(Ni₃N/Co₃N-NWs)，它可以作為一種有效的雙功能電催化劑用于電催化HER和GOR。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在1.0 M KOH溶液中，在所制備的Ni₃N/Co₃N-NWs催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位僅為69 mV；在0.1 M甘油+1.0 M KOH溶液中，對于GOR，Ni₃N/Co₃N-NWs僅需要1.26和1.34 V的低電位就能達(dá)到50和200 mA cm^?2，并且在1.35 V下甘油氧化為甲酸鹽的法拉第效率可達(dá)94.6%。

此外，利用Ni₃N/Co₃N-NWs組裝的流動池僅需2.01 V的電壓就能產(chǎn)生1 Acm^?2的工業(yè)級電流密度，以及對甲酸鹽和H₂的產(chǎn)率分別達(dá)到11和21.4 mmol cm^?2?h^?1。

原位拉曼光譜和原位SR-FTIR揭示了GOR過程在Ni₃N/Co₃N異質(zhì)界面上的綜合機(jī)制和主要的甘油轉(zhuǎn)化途徑。此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算證明了在Ni₃N/Co₃N上構(gòu)建的異質(zhì)界面具有調(diào)節(jié)電子分布和加速甘油脫氫動力學(xué)的能力，以及對HER具有更有利的*H吸附/解吸能壘，從而有助于提高雙功能電催化性能。

綜上，這項(xiàng)研究不僅實(shí)現(xiàn)了高性能電催化與生物質(zhì)氧化為增值產(chǎn)品的有機(jī)結(jié)合，而且對親核氧化反應(yīng)的實(shí)際大規(guī)模應(yīng)用具有一定的推動作用。

Biphasic Transition Metal Nitride Electrode Promotes Nucleophile Oxidation Reaction for Practicable Hybrid Water Electrocatalysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300547

7. ACS Nano: Cu原子層與CeO₂的界面協(xié)同，促進(jìn)CO電還原為乙酸

通過電化學(xué)CO/CO₂還原反應(yīng)(CORR/CO₂RR)將CO/CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品是緩解能源危機(jī)和環(huán)境污染問題的有效方法。在過去的幾十年中，人們致力于開發(fā)高效的CORR和CO₂RR催化劑，然而目前所開發(fā)的CO/CO₂電還原催化劑具有活性差、選擇性低的缺點(diǎn)，尤其是對于C₂₊液體產(chǎn)物。銅已被報(bào)道為CORR生產(chǎn)C₂₊產(chǎn)品的唯一單金屬催化劑，但其在CORR中生產(chǎn)單一的目標(biāo)C₂₊產(chǎn)物，同時(shí)抑制副產(chǎn)物的形成仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，廈門大學(xué)黃小青、美國特拉華大學(xué)焦鋒和廣東工業(yè)大學(xué)徐勇等證明原子層狀的銅原子噴涂到CeO₂納米棒(Cu-CeO₂)上可以導(dǎo)致催化劑在CORR中具有增強(qiáng)的乙酸選擇性。

具體而言，由于CeO₂中存在Cu-Ce(O_v)形式的氧空位(O_v)，界面處的Cu原子底層(以Cu⁺形式存在)與CeO₂中的Ce原子坐標(biāo)相同，這是界面協(xié)同作用的結(jié)果。進(jìn)一步的研究表明，這種強(qiáng)大的界面協(xié)同作用可以防止Cu⁺離子在CORR過程中被還原成Cu⁰。同時(shí)，Cu-Ce(O_v)能顯著提高H₂O與CO的吸附/解離能力，使其與CO偶聯(lián)生成乙酸鹽，進(jìn)而提高了CO電還原為乙酸的選擇性。

因此，所制備的Cu-CeO₂催化劑在50-150 mA cm^?2的電流密度范圍內(nèi)，乙酸的法拉第效率(FEs)大于50%(最大值為62.4%)，周轉(zhuǎn)頻率達(dá)到1477 h^?1，超過了Cu納米顆粒修飾的CeO₂、CeO₂納米棒以及其他Cu基催化劑。

此外，Cu-CeO₂在500 mA cm^?2電流密度下連續(xù)工作100小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降，并且反應(yīng)后催化劑的形貌和組分也未發(fā)生明顯變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性?？偟膩碚f，這項(xiàng)工作不僅為CO轉(zhuǎn)化為高附加值C₂化學(xué)品提供了一種高選擇性的催化劑，而且有望促進(jìn)應(yīng)用于材料科學(xué)、化學(xué)及其它領(lǐng)域的功能催化劑設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)研究。

Interfacial Synergy between the Cu Atomic Layer and CeO₂?Promotes CO Electrocoupling to Acetate. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c00817

8. Small: 過電位僅為182 mV！超親水-超憎氧的Mo-NiFeO_xH_y陣列用于高效催化OER

析氧反應(yīng)(OER)是水分解、CO₂還原、可充電金屬-空氣電池和可再生燃料電池的關(guān)鍵半反應(yīng)，是開發(fā)一系列儲能和轉(zhuǎn)化技術(shù)的基礎(chǔ)。然而，由于設(shè)計(jì)含氧中間體(*OH，*OOH，*O)形成的熱力學(xué)反應(yīng)，典型的OER是復(fù)雜的電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，其緩慢的動力學(xué)和大的過電位限制了電催化技術(shù)的發(fā)展。貴金屬及其氧化物如RuO₂和IrO₂是具有較高OER活性的材料，但這些金屬的稀缺性和成本嚴(yán)重阻礙了它們的廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)一種高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的非貴金屬電催化劑來替代貴金屬具有重要意義。

近日，天津大學(xué)王中利和那平等制備了一種以NiFe(MoO₄)_x棒為前驅(qū)體合成超細(xì)Mo改性NiFeO_xH_y納米片陣列(Mo-NiFeO_xH_y)，并將其作為高效的OER催化。

具體而言，研究人員采用簡單的水熱法在泡沫鎳(NF)表面原位生長Fe摻雜的NiMoO₄納米棒(NiFe(MoO₄)_x)，通過控制Fe摻雜量，制備出不同Ni/Fe比例的NiFe(MoO₄)_x前驅(qū)體。然后用循環(huán)伏安法(CV)激活合成的NiFe(MoO₄)_x，在電化學(xué)活化過程中，鉬酸鹽離子MoO₄^2?逐漸溶解，電解質(zhì)中的氫氧化物離子(OH^?)擴(kuò)散到前驅(qū)體中，并在有限的空間內(nèi)與Ni²⁺和Fe³⁺離子反應(yīng)生成超細(xì)的NiFeO_xH_y納米片(<10 nm)。

這種致密的超細(xì)納米片陣列在氫氧化鎳表面產(chǎn)生豐富的邊緣平面，這將暴露出更多的活性位點(diǎn)。更重要的是，微孔結(jié)構(gòu)和表面親水羥基的毛細(xì)現(xiàn)象誘導(dǎo)了超親水性，粗糙的表面也產(chǎn)生了超疏氣性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，Mo和Fe的引入可以調(diào)節(jié)Ni的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)Ni和O原子之間的鍵合，并且近費(fèi)米能級的電子離域化有利于與OER中間體的鍵合，提高催化性能。因此，優(yōu)化后的Mo-NiFeO_xH_y催化劑表現(xiàn)出較高的催化活性，在10 mA cm^?2電流密度下具有182 mV的小過電位；在200 mA cm^?2下的Tafel斜率為22 mV dec^?1。

此外，Mo-NiFeO_xH_y還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，在200 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行200 h而沒有發(fā)生明顯的性能下降?？傊@項(xiàng)工作為鎳鐵基電催化劑的結(jié)構(gòu)和組成的調(diào)制以提高電催化活性提供了一種新的策略。

Ultrafine NiFe-Based (Oxy)Hydroxide Nanosheet Arrays with Rich Edge Planes and Superhydrophilic-Superaerophobic Characteristics for Oxygen Evolution Reaction. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202301609

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