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Adv. Sci.：理論計算+實驗！揭示雙功能Fe基BSAC中Fe與過渡金屬協(xié)同效應的差異

異核二元金屬單原子催化劑(BSAC)具有顯著的電荷密度梯度和較大的局部轉矩，具有較強的催化性能和多功能性能。Fe SAC是最有前途的ORR電催化劑之一，進一步揭示Fe與其他3d過渡金屬之間的協(xié)同作用對于提高FeM BSAC的雙功能性能非常重要。

然而，系統(tǒng)地揭示雙功能性能與各種組分之間的對應關系的工作很少，特別是對于前過渡金屬。另一大挑戰(zhàn)是原子分散的原子不僅由于熱力學的不穩(wěn)定性而趨向于聚集，這導致合成一系列Fe基BSAC的障礙和失效。此外，雙金屬中心與雙功能反應的機制途徑之間的相關性尚未被詳細研究，這限制了Fe基BSACs的實際應用。

近日，海南大學田新龍、鄧培林和吳道雄等首次用密度泛函理論(DFT)計算了FeM BSACs (M =前過渡金屬(Sc，Ti，V，Cr)和后過渡金屬(Mn，Fe，Co，Ni，Cu和Zn)的雙功能ORR和OER活性，揭示了FeM-N₆模型對Fe位點協(xié)同效應的巨大差異，并與前和后過渡金屬建立了火山關系。

理論計算結果表明，與FeFe-N₆C相比，Fe和M(M = V，Mn，Co，Ni，Cu和Zn)的組合減弱了O和OH中間體在Fe位點上的吸附，這不僅導致更大的ΔG_*OH和增強的ORR活性，而且導致合適的ΔG_*O-ΔG_*OH值和OER，以及雙功能活性。因此，FeM-N₆C中的主要活性中心是Fe，FeV-、FeMn-、FeCo-、FeNi-、FeCu-和FeZn-N₆C上由于Fe和M原子的協(xié)同作用，通過調節(jié)反應中間體的吸附自由能，可以獲得增強的雙功能活性。

此外，采用活字印刷法合成了10種具有代表性的高密度分離原子FeM-NC，其中C₃N₄具有6個長電子對以穩(wěn)定金屬離子作為金屬前體，而含有大量氨基和羥基的多巴胺可以結合異核原子對，進一步錨定金屬原子。電化學數據表明，前過渡金屬對FeM-NC的雙功能活性有不良影響，而后過渡金屬對FeM-NC的雙功能活性有促進作用，這與DFT計算結果相吻合。

值得注意的是，在最佳的FeCu-NC催化劑上，ORR與OER之間的電壓間隙為0.63 V，并且在鋅-空氣電池水平上顯示出231 mW cm^-2的功率密度和高的循環(huán)穩(wěn)定性。綜上，該項工作不僅為合理設計有效的FeM雙功能電催化劑提供了理論依據，而且為雙功能氧電催化劑新催化劑的篩選提供了一種新的方法。

Understanding the Bifunctional Trends of Fe-Based Binary Single-Atom Catalysts. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202301566

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/03/008813d361/

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