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在減少二氧化碳排放的全球共識(shí)下，電解水產(chǎn)生的高純度、高能量密度的綠色氫是化石燃料的理想替代品。其中，電催化劑在降低驅(qū)動(dòng)析氫反應(yīng)(HER)所需的過(guò)電位方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。在酸性介質(zhì)中，由于作為主要反應(yīng)質(zhì)子的水合氫離子(H₃O⁺)的濃度較高，因此催化劑在酸性條件下的HER性能通常較為優(yōu)異。

然而，在中性或堿性條件下，H₂O是質(zhì)子的主要來(lái)源，因此催化劑需要克服更高的能壘。尤其是在中性電解質(zhì)中，由于幾乎不存在OH離子，從電極擴(kuò)散到電解質(zhì)界面的中間體(H₂O^*/OH^*)的轉(zhuǎn)移也比在堿性電解質(zhì)中更為復(fù)雜。

基于此，上海理工大學(xué)李貴生、廉孜超和上海師范大學(xué)李和興(共同通訊)等人將一系列單原子(SA)和團(tuán)簇(C)包覆在N摻雜多孔碳基體(NDPCM)內(nèi)，該策略制備出的催化劑也展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

上理工/上海師大AFM：界面微環(huán)境調(diào)控策略實(shí)現(xiàn)中性和堿性環(huán)境下高效析氫

本文利用傳統(tǒng)的三電極體系，在25℃、不同pH溶液中測(cè)試了Pt_SA-Pt_C/NDPCM的電化學(xué)性能。在1.0 M KOH中，Pt_SA-Pt_C/NDPCM表現(xiàn)出優(yōu)異的HER活性，其在-10 mA cm^-2的電流密度下的過(guò)電位僅為20 mV，并且其可在約540 mV的過(guò)電位下達(dá)到-913 mA cm^-2的電流密度。

令人驚訝的是，在1.0 M PBS中，在電流密度為-10 mA cm^-2時(shí)，Pt_SA-Pt_C/NDPCM、Pt_SA/NDPCM和Pt_C/NDPCM也分別具有14、25和27 mV的超低過(guò)電位，共同展現(xiàn)出了優(yōu)異的催化性能。

此外，在堿性條件下，Pt_SA-Pt_C/NDPCM-CP仍具有優(yōu)異的電催化性能。為了擴(kuò)大Pt_SA-Pt_C/NDPCM實(shí)際應(yīng)用的可能性，本文還在堿性模擬海水和0.5 M H₂SO₄中對(duì)催化劑進(jìn)行了HER性能測(cè)試。值得注意的是，在堿性模擬海水中，Pt_SA-Pt_C/NDPCM在-10 mA cm^-2的電流密度下表現(xiàn)出了16 mV的低過(guò)電位，并且Pt_C/NDPCM和Pt_SA-Pt_C/NDPCM的電流密度均可以超過(guò)1000 mA cm^-2，這有利于利用海水實(shí)際產(chǎn)氫。

之后，在酸性介質(zhì)中，Pt_SA-Pt_C/NDPCM也依舊具有較低的過(guò)電位(25 mV@10 mA cm^-2)?；谏鲜鰧?shí)驗(yàn)結(jié)果，本文成功制備出了高效的電催化劑，可以應(yīng)用于中性和模擬海水環(huán)境中。

為了進(jìn)一步探究催化劑催化性能優(yōu)異的原因，本文還進(jìn)行了密度泛函理論計(jì)算。計(jì)算后發(fā)現(xiàn)，在Pt_SA-Pt_C/NDPCM上發(fā)現(xiàn)了許多穩(wěn)定的H吸附位點(diǎn)，包括三個(gè)Pt_SA上的三個(gè)位點(diǎn)(表示為SA1，SA2和SA3位點(diǎn))和七個(gè)Pt_C上的位點(diǎn)(表示為C1至C7位點(diǎn))。

在pH=0時(shí)，只有C6位點(diǎn)對(duì)HER有活性，ΔG_H*僅為35 meV。而當(dāng)pH=7時(shí)，C7上的ΔG_H*僅為-37 meV，SA1和SA3的ΔG_H*值則太負(fù)。在pH=14時(shí)，三個(gè)SA位點(diǎn)分別以0，54和17 meV的ΔG_H*變得極其活躍。

結(jié)果表明，在pH=14的條件下，Pt_SA原子更適合用于HER催化，而在酸性和中性條件下，Pt_C原子更適合用于HER催化，這也表明在全pH范圍內(nèi)Pt_SA原子具有較好的催化活性。此外，Bader電荷分析還表明，三個(gè)Pt_SA原子擁有9.64≈9.69個(gè)電子。

在SA1上，Pt_SA原子向H原子提供了0.12個(gè)電子，導(dǎo)致在低pH值下Pt-H鍵較強(qiáng)，H從底物上較難脫附。當(dāng)pH值為14時(shí)，SA1上的ΔG_H*接近0，進(jìn)而表現(xiàn)極高HER催化活性。與Pt_SA相比，Pt_C上13個(gè)Pt原子的價(jià)電子數(shù)在9.51~10.13之間，H原子可以與不同的Pt原子結(jié)合，這意味著Pt_C上H原子有多個(gè)電子供體。由于不同Pt原子的電子數(shù)和H原子的配位數(shù)不同，Pt_C具有靈活的給電子能力。

因此，Pt_SA和Pt_C的協(xié)同作用賦予了催化劑在較寬的pH范圍內(nèi)優(yōu)異的HER催化活性?？傊?，本文的研究結(jié)果為顯著提高催化劑的HER性能提供了新的思路，也有望用于其他應(yīng)用。

Interfacial Microenvironment Modulation Boosts Efficient Hydrogen Evolution Reaction in Neutral and Alkaline, Advanced Functional Materials, 2023, DOI: 10.1002/adfm.202304852.

https://doi.org/10.1002/adfm.202304852.

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