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嚴(yán)乙銘/楊志宇A(yù)CS Nano：Ce4+ 4f和O 2p發(fā)生非常規(guī)耦合，穩(wěn)定Cu+物種并促進CO2轉(zhuǎn)化為C2H4

電催化二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)是一種將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品(如CO，HCCOH或CH₄，CH₃OH，多碳產(chǎn)品和碳氫化合物(C₂₊))的最有前景的方法。其中，C₂H₄在化學(xué)工業(yè)中占據(jù)重要地位，是合成其他燃料的重要原料。

在各種過渡金屬催化劑中，銅基催化劑具有較高的法拉第效率和較高的C₂₊電流密度。然而，在CO₂RR條件下，由于活性Cu⁺物種被電還原為金屬Cu而迅速失活，這阻礙了CO₂RR的進一步發(fā)展。

為了解決這個問題，已經(jīng)開發(fā)了幾種策略，如等離子體激活、元素摻雜、界面修飾、合金化等以穩(wěn)定Cu⁺物種。然而，在苛刻的CO₂RR條件下有效穩(wěn)定Cu⁺仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)，因此，了解銅基催化劑中Cu價態(tài)與C₂₊產(chǎn)物選擇性之間的關(guān)系至關(guān)重要。

基于此，北京化工大學(xué)嚴(yán)乙銘和楊志宇等通過在Ce-Cu₂O中構(gòu)建Ce⁴⁺ 4f-O 2p-Cu⁺ 3d結(jié)構(gòu)，研究了高階軌道Ce⁴⁺ 4f共價對穩(wěn)定Cu⁺物種的作用以及Cu⁺活性位與C₂₊選擇性之間的潛在關(guān)系。

結(jié)果表明，Ce-Cu₂O催化劑中的Ce-O-Cu結(jié)構(gòu)有效地抑制了晶格氧的流失，并通過Ce⁴⁺ 4f-O 2p相互作用穩(wěn)定了Cu⁺。

重要的是，Ce-Cu₂O催化劑在?1.3 V時的C₂H₄/CO比值為1.93，明顯高于純Cu₂O催化劑(C₂H₄/CO為1.14)，表明Ce-Cu₂O催化劑具有良好的電催化活性和穩(wěn)定性。此外，在苛刻的CO₂RR條件下，Ce-Cu₂O催化劑能夠連續(xù)7小時穩(wěn)定生產(chǎn)C₂H₄。

原位表征和理論計算表明，Ce-Cu₂O催化劑中穩(wěn)定的Cu⁺物種存在于CO₂RR整個過程中，以及Ce⁴⁺ 4f-O 2p-Cu⁺ 3d結(jié)構(gòu)中高階Ce⁴⁺ 4f軌道和O 2p軌道之間發(fā)生非常規(guī)耦合。此外，Ce⁴⁺ 4 f和O 2p之間的非常規(guī)耦合降低了Ce-Cu₂O上反應(yīng)中間體的吸附能，增強了CO₂的活化，以及促進CO*中間體二聚反應(yīng)生成C₂H₄。

綜上，該項工作證明了高階軌道4 f共價穩(wěn)定Cu⁺的有效性，并建立了銅的價態(tài)和乙烯選擇性之間的關(guān)系，這些發(fā)現(xiàn)對于設(shè)計基于銅離子活性位點的高效CO₂RR催化劑具有重要意義。

Boosting CO₂ Electroreduction to C₂H₄ via Unconventional Hybridization: High-Order Ce⁴⁺ 4f and O 2p Interaction in Ce-Cu₂O for Stabilizing Cu⁺. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03952

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