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?蘇大Chem：將Ti-oxo簇限制在COF微孔中，高效光催化還原海水中的UO2(CO3)34?

作為大多數(shù)核電站的燃料，鈾在生產(chǎn)清潔和低碳能源方面起著至關重要的作用，但其在陸地上的儲量正在迅速枯竭。海水中約有45億噸鈾，幾乎是陸地上的1000倍，從海水中提取鈾(UES)可以大大克服目前制約核能發(fā)展的鈾短缺的瓶頸。

太陽能驅動的光催化可溶性U(VI)轉化為不可溶性U(IV)為UES提供了一種有效的途徑。但目前的光催化劑在可見光照射下還原海水中的主要鈾物種UO₂(CO₃)₃^4?的效果較差，因此，設計和開發(fā)高效的光催化劑對于推動UES的進一步發(fā)展具有重要作用。

基于此，蘇州大學王殳凹、代星和李輝等采用一鍋前驅體預組裝的方法將Ti-oxo簇(TiOCs)限制在光敏共價有機框架(TiOCs∈COF-TZ)的微孔內(nèi)，并首次將限域光催化應用于海水鈾提取。

光催化UES性能測試顯示，TiOCs∈COF-TZ催化劑在可見光照射下對UO₂(CO₃)₃^4?提取表現(xiàn)出突出的pH抗性：pH值在4 ~ 8.5范圍內(nèi)對提取效率影響不大；在pH=8.5時，UO₂(CO₃)₃^4?提取率可達93.6%；在pH = 10時，UO₂(CO₃)₃^4?提取率可達81%。

同時，在其他干擾離子(Mg²⁺、Sr²⁺、Zn²⁺、Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺、Eu³⁺和VO₄^3?)存在的情況下，TiOCs∈COF-TZ的光催化性能幾乎沒有受到任何影響。此外，在摻鈾海水(8 ppm和300 ppb，pH=8.5)中進行了TiOCs∈COF-TZ的提鈾動力學研究，動力學曲線與模擬海水中UO₂(CO₃)₃^4?的光催化還原相似，表明TiOCs∈COF-TZ在實際海水鈾提取中具有巨大潛力。

實驗結果和理論計算表明，雖然純COF-TZ能通過氫鍵或物理吸附與UO₂(CO₃)₃^4?相互作用，但它缺乏UO₂(CO₃)₃^4?的配位位點，COF-TZ與UO₂(CO₃)₃^4?之間的電子傳輸斷開，導致COF-TZ無法還原UO₂(CO₃)₃^4?。對于TiOCs∈COF-TZ，TiOCs可能通過CO₃^2?-Ti相互作用直接與UO₂(CO₃)₃^4?配位，同時TiOCs與COF-TZ共價連接。

因此，TiOCs作為橋梁，可以通過多重配位為COF-TZ和UO₂(CO₃)₃^4?提供電子傳輸通路。綜上，這項工作揭示了具有實際應用潛力的TiOCs∈COF-TZ光催化還原UO₂(CO₃)₃^4?的機理，為構建高效的海水提鈾光催化劑提供了理論基礎。

Confining Ti-oxo Clusters in Covalent Organic Framework Micropores for Photocatalytic Reduction of the Dominant Uranium Species in Seawater. Chem, 2023. DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.008

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