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曼徹斯特大學(xué)楊四海等JACS：MFM-300(Fe)催化甲烷直接轉(zhuǎn)化為乙烯和乙炔

將甲烷（CH₄）轉(zhuǎn)化為乙烯（C₂H₄）或乙炔（C₂H₂），可以直接從天然氣中獲得多種產(chǎn)品。然而，通常需要較高的反應(yīng)溫度和壓力來激活和轉(zhuǎn)化CH₄，并且從未反應(yīng)的CH₄中分離C₂₊產(chǎn)物還具有挑戰(zhàn)性。

基于此，英國曼徹斯特大學(xué)楊四海教授和Martin Schr?der等人報道了在環(huán)境（25 °C和1 atm）和流動條件下，由非熱等離子體驅(qū)動下金屬-有機骨架材料（MFM-300(Fe)）催化CH₄直接轉(zhuǎn)化為C₂H₄和C₂H₂。C₂H₄和C₂H₂的選擇性達到96%，產(chǎn)率高達334 μmol g_cat^-1 h^-1。在轉(zhuǎn)化率為10%時，對C₂₊烴的選擇性和時間收率分別超過98%和2056 μmol g_cat^-1 h^-1，為CH₄的轉(zhuǎn)化提供了新的基準(zhǔn)。

DFT計算表明，CH₄^I在Fe-O(H)-Fe位點吸附后，系統(tǒng)能量降低了4.9 kJ mol^?1，證實了CH₄^I在降低C-H鍵活化能方面的獨特作用。CD₄^II位于兩個配體苯基環(huán)之間，C^II···苯基環(huán)=3.34(1)和3.86(1) ?。CD₄^I和CD₄^II的分子間距離為4.92(1) ?。

在進一步加載CD₄后，兩個位點上CD₄分子的占有率增加，CD₄^I和Fe-O(H)-Fe位點之間的距離也略有增加，F(xiàn)e-OH···CD₄^I=3.33(1) ?。額外的CD₄負載導(dǎo)致第三個結(jié)合位點(CD₄^III)，它被CD₄分子夾在位點I和II上，CD₄^I···CD₄^III=3.66(2) ?和CD₄^III··CD₄^II=2.99(2) ?。

在高負荷下，CD₄分子在三個位點的占有率均增加，F(xiàn)e-OH···CD₄^I距離顯著增加3.80(1)?；CD₄^I···CD₄^III和CD₄^III··CD₄^II的距離分別減小到2.06(1)和2.51(1) ?。在加載CH₄后，在低能區(qū)表現(xiàn)出明顯的特征，與CH₄分子的平移和旋轉(zhuǎn)運動有關(guān)。CH₄分子與MFM-300(Fe)中Fe-O(H)-Fe位點之間的主客體相互作用有效降低了C-H鍵激活的能壘，促進了催化CH₄轉(zhuǎn)化。

Direct Conversion of Methane to Ethylene and Acetylene over an Iron-Based Metal-Organic Framework. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c03935.

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