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上硅所NML: [W-O]摻雜調(diào)控CoP吸附位點，促進高電流密度下肼氧化輔助析氫

利用熱力學(xué)有利的反應(yīng)如肼(N₂H₄)氧化反應(yīng)(HzOR，N₂H₄+4OH^?→N₂+4H₂O+4e^?，?0.33 V_RHE)代替緩慢的陽極析氧反應(yīng)(OER，2OH^?→H₂O+1/2O₂+2e^?，1.23 V_RHE)輔助水電解可以大大降低制氫電耗。

在肼分解系統(tǒng)(OHzS)中，開發(fā)具有高活性和耐久性的HzOR和HER雙功能電催化劑對于促進肼氧化輔助水分解產(chǎn)氫的實際應(yīng)用至關(guān)重要。然而，肼在陽極的完全電氧化和水在陰極的解離動力學(xué)主要取決于反應(yīng)中間體與催化劑表面的相互作用。因此，設(shè)計具有中等吸附能和ΔG_H*的高效、低成本的雙功能催化劑對于實現(xiàn)OHzS綠色制氫的低能耗、高效率具有重要意義。

基于此，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所施劍林和崔香枝等通過原位水解刻蝕的方法，在CoP納米片中引入了具有強吸附能力的鎢橋氧物種[W-O](6W-O-CoP/NF)。引入的[W-O]物種不僅可以作為H₂O和N₂H₄分子的強吸附位點，分別加速H₂O的陰極解離和N₂H₄的陽極完全氧化，而且可以通過[W-O]基團上的橋連O調(diào)控Co位點的d帶中心，進而促進Heyrovsky步驟，從而提高催化性能。

此外，[W-O]的引入同時誘導(dǎo)了CoP納米片的多孔結(jié)構(gòu)，從而產(chǎn)生了高暴露的活性位點、良好的親水性和快速的傳質(zhì)動力學(xué)。

實驗結(jié)果表明，所制備的6W-O-CoP/NF在堿性溶液中進行HER反應(yīng)時，達到1000 mA cm^?2電流密度僅需185.6 mV的低過電位；對于HzOR，只需要78.99 mV的電位即可達到1000 mA cm^?2的電流密度，Tafel斜率為8.43 mV dec^?1，優(yōu)于大多數(shù)報道的非貴金屬或貴金屬催化劑。

此外，以6W-O-CoP/NF為陽極和陰極催化劑組裝的的電解槽，在0.165 V的低電池電壓下，可以提供100 mA cm^?2的電流密度，比堿性水電解槽低了1.634 V，大大降低了產(chǎn)氫電耗。并且，這種HER/HzOR電解槽可以由兩個串聯(lián)組裝的DHzFC驅(qū)動，實現(xiàn)在不需要任何外部電源的情況下自供電生產(chǎn)H₂(產(chǎn)H₂速率高達3.53 mmol cm^?2 h^?1)。

Adsorption Site Regulations of [W–O]-Doped CoP Boosting the Hydrazine Oxidation-Coupled Hydrogen Evolution at Elevated Current Density. Nano-Micro Letters, 2023. DOI: 10.1007/s40820-023-01185-4

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