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三單位聯(lián)合Angew.：含氧陰離子立大功！加速催化劑表面重構(gòu)以促進(jìn)析氧！

風(fēng)能或太陽(yáng)能等間歇性能源的電化學(xué)轉(zhuǎn)換和儲(chǔ)存被廣泛認(rèn)為是一種高效和清潔的策略，順應(yīng)了碳中和的世界趨勢(shì)。近年來，基于晶格氧氧化機(jī)制(LOM)的鈣鈦礦(ABO₃)材料因其良好的理化性質(zhì)和較優(yōu)異的析氧反應(yīng)(OER)性能，被廣泛認(rèn)為是堿性介質(zhì)中極具前景的OER電催化劑。

鈣鈦礦電催化劑的設(shè)計(jì)方法有摻雜工程、界面設(shè)計(jì)和缺陷工程。這些高活性的鈣鈦礦材料會(huì)經(jīng)過一個(gè)表面重構(gòu)的過程，形成一個(gè)非晶氧化物層，這是真正的催化物質(zhì)。因此，深入了解表面重構(gòu)對(duì)于設(shè)計(jì)高性能的LOM基鈣鈦礦電催化劑至關(guān)重要。

近年來，許多學(xué)者致力于揭示LOM基鈣鈦礦電催化劑表面重構(gòu)的內(nèi)在成因和機(jī)理。其中，氧空位形成能被認(rèn)為是決定表面從重構(gòu)過程的主要因素。因此，以往的研究大多集中在通過成分優(yōu)化來調(diào)節(jié)氧空位形成能，以加速表面重構(gòu)過程。

在此背景下，新加坡科技研究局化學(xué)、能源和環(huán)境可持續(xù)性研究所席識(shí)博、新加坡國(guó)立大學(xué)薛軍民、王曉鵬以及四川大學(xué)吳家剛(共同通訊)等人發(fā)現(xiàn)，在電解質(zhì)中加入含氧陰離子(SO₄^2-、CO₃^2-、NO₃^–)可以有效調(diào)節(jié)固液界面，顯著加快表面重構(gòu)過程，以增強(qiáng)催化劑的OER活性。

本文通過一系列電化學(xué)測(cè)試，分析了LaNiO_3-δ在1 M KOH電解液中浸泡后電化學(xué)性能的變化。在測(cè)試過程中，為了避免Fe雜質(zhì)的影響，本文采用了去鐵電解液。本文利用三電極體系，在1.2~ 1.7 V_RHE范圍內(nèi)得到了催化劑LaNiO_3-δ在KOH中浸泡不同時(shí)間(0~24 h)后的極化曲線。

測(cè)試結(jié)果表明，隨著浸泡時(shí)間的增加，施加的電位(在10 mA cm^-2電流密度下)顯著降低。更具體地說，在KOH電解質(zhì)中浸泡24 h后，催化劑的過電位從416 mV下降到346 mV，比初始時(shí)降低了70 mV。

同時(shí)，在KOH電解質(zhì)中浸泡LaNiO_3-δ后，隨著浸泡時(shí)間的增加，反向極化的還原峰變得更加明顯(1.3-1.4 V_RHE)。在這里，還原峰歸因于極化曲線負(fù)掃描過程中重構(gòu)物質(zhì)從Ni³⁺還原為Ni²⁺。此外，還原峰面積隨浸泡時(shí)間的增加而增加，這表明LaNiO_3-δ在浸泡過程中產(chǎn)生了更多的電化學(xué)活性位點(diǎn)。

接下來，本文繼續(xù)進(jìn)行了電化學(xué)測(cè)試以研究含氧陰離子引入到1 M KOH電解質(zhì)后對(duì)催化劑OER性能的影響。本文依舊利用三電極體系，在1.2~1.7 V_RHE范圍內(nèi)得到了催化劑的極化曲線。測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，浸泡在加入0.1 M SO₄^2-的電解液中的催化劑，過電位最低，僅為309 mV(加入0.1 M CO₃^2-為321 mV，加入0.1 M NO₃^–為328 mV)。

此外，在0.1 M SO₄^2-中，催化劑在1.6 V_RHE時(shí)的電流密度從4.9 mA cm^-2顯著增加到44.9 mA cm^-2，過電位(在10 mA cm^-2電流密度下)降低，這表明在電解質(zhì)中加入含氧陰離子顯著改善了催化劑的OER活性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果也證實(shí)了SO₄^2-的表面重構(gòu)速度更快。

一般情況下，在KOH環(huán)境中，LaNiO_3-δ表面被大量?jī)?nèi)亥姆霍茲平面(IHP)和外亥姆霍茲平面(OHP)層上的OH^–離子和H₂O分子包圍。在表面重構(gòu)過程中，周圍OH^–離子與OH^–離子釋放之間存在動(dòng)態(tài)平衡。在1 M KOH中，周圍的OH^–離子會(huì)阻礙OH^–離子的釋放。

當(dāng)在電解質(zhì)中加入陰離子(SO₄^2-、CO₃^2-、NO₃^–等)時(shí)，這些陰離子更容易發(fā)生特異性吸附，更容易在IHP層吸附。電極界面發(fā)生的特異性吸附會(huì)極大地影響OH^–在IHP層內(nèi)的分布，將會(huì)剝離周圍的OH^–離子。這打破了周圍OH^–離子與OH^–離子釋放之間的動(dòng)態(tài)平衡，會(huì)釋放更多的OH^–離子。

因此，含氧陰離子的加入可以降低IHP層中OH^–離子的濃度，促進(jìn)表面重構(gòu)過程。本文的Zeta電勢(shì)結(jié)果也證明了這一點(diǎn)?？傊疚牡难芯拷Y(jié)果加深了對(duì)催化劑表面重構(gòu)過程的認(rèn)識(shí)。

Accelerated Surface Reconstruction through Regulating the Solid-Liquid Interface by Oxyanions in Perovskite Electrocatalysts for Enhanced Oxygen Evolution, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202309107.

https://doi.org/10.1002/anie.202309107.

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