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超分子框架已被廣泛合成用于離子傳輸應(yīng)用。然而，在超分子框架中構(gòu)建離子傳輸路徑的傳統(tǒng)方法通常需要復(fù)雜的過(guò)程，并且表現(xiàn)出差的可擴(kuò)展性、高成本和有限的可持續(xù)性。

這里，馬里蘭大學(xué)胡良兵教授和普渡大學(xué)李恬教授等人報(bào)道了離子傳導(dǎo)(例如，Na⁺)纖維素衍生的超分子(Na-CS)的可擴(kuò)展和成本有效的合成，其具有三維、分級(jí)和晶體結(jié)構(gòu)，由大規(guī)模排列的、一維和埃斯特朗尺度（亞納米到幾納米）的開(kāi)放通道組成。使用基于木材的Na-CS作為模型材料，作者實(shí)現(xiàn)了高離子電導(dǎo)率(例如，在25℃下，在20 wt% NaOH中為0.23 S/cm)，即使具有高度致密的微結(jié)構(gòu)，這與通常依賴(lài)大孔(例如，亞微米至幾微米)來(lái)獲得可比離子電導(dǎo)率的常規(guī)膜形成鮮明對(duì)比。這種合成方法可以普遍應(yīng)用于木材以外的各種纖維素材料，包括棉紡織品、纖維、紙張和墨水，這表明了其在離子導(dǎo)電膜、離子電纜和離子電子器件等許多應(yīng)用中具有巨大潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 分子工程設(shè)計(jì)

纖維素通常是木材和其他植物細(xì)胞壁中的重要結(jié)構(gòu)成分，是地球上最豐富的天然材料。纖維素的可持續(xù)和多尺度性質(zhì)，由排列的纖維、納米纖維和1D分子鏈分級(jí)組成(圖1A)，使纖維素成為離子設(shè)備應(yīng)用的有前途的候選材料。作者展示了一種簡(jiǎn)單、可擴(kuò)展、可持續(xù)和經(jīng)濟(jì)有效的方法來(lái)合成用于快速離子傳輸?shù)睦w維素衍生超分子(CS)。在這種方法中，分子內(nèi)氫鍵網(wǎng)絡(luò)被破壞，纖維素聚合物鏈通過(guò)在氫氧化物(OH)和Na⁺離子的幫助下將銅離子與纖維素AGUs的O2和O3位點(diǎn)配位而重建為不同的晶體結(jié)構(gòu)。這種分子工程策略創(chuàng)建了一個(gè)3D、晶體和分級(jí)支架，由高度排列的直徑約10 ?的1D和埃斯特羅姆尺度的開(kāi)放通道組成(圖1B)，離子(如Na⁺)可以在水性條件下通過(guò)這些通道快速單向移動(dòng)。在這種含Na⁺的纖維素超分子(即“Na-CS”)框架中，纖維素分子鏈充當(dāng)配體，而銅離子充當(dāng)金屬節(jié)點(diǎn)，關(guān)鍵是提供良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖2. Na-CS的制備與表征

作者通過(guò)掃描電子顯微鏡(SEM)觀察到，所得的木質(zhì)Na-CS(圖2A)保留了脫木質(zhì)素木材的原始排列、分級(jí)和多孔結(jié)構(gòu)。在分子水平上，一旦浸入高堿性環(huán)境會(huì)使纖維素分子鏈的羥基去質(zhì)子化，從而破壞原始的氫鍵網(wǎng)絡(luò)(圖2B)。Na⁺離子可以快速插入纖維素分子鏈，形成Na-纖維素復(fù)合物。同時(shí)，作者假設(shè)銅離子更緩慢地?cái)U(kuò)散到纖維素分子鏈之間的空隙中(如纖維素材料緩慢的、多天的顏色變化所示)，并與纖維素分子鏈的去質(zhì)子化羥基配位形成復(fù)合物(即Na-CS)(圖2B)。

圖3. Na-CS離子電導(dǎo)結(jié)構(gòu)

作者建立了結(jié)構(gòu)模型：對(duì)于Na-CS中的每個(gè)銅離子，最多兩個(gè)水分子在軸向上向陽(yáng)離子銅中心微弱地貢獻(xiàn)兩個(gè)電子孤對(duì)。這意味著存在的一些水分子是Na-CS復(fù)合物的結(jié)構(gòu)基序的一部分，而剩余的水分子在保留自纖維素的多孔親水支架中是自由的和可移動(dòng)的。這些自由水分子中的許多可以形成Na⁺離子的溶劑化殼，因?yàn)樗鼈兙哂袕?qiáng)的路易斯酸性。根據(jù)作者的晶體結(jié)構(gòu)建模，Na⁺離子及其溶劑化水分子在Na-CS結(jié)構(gòu)中的存在顯示在圖3C中。自由水分子(與銅螯合的水分子相反)及其溶劑化的Na⁺離子存在于Na-CS的排列通道中，它們可以在開(kāi)放通道中自由定向移動(dòng)(圖3D)。

該分子工程方法也可以應(yīng)用于其他鹽系統(tǒng)。例如，使用20 wt% KOH代替20wt% NaOH的相同工藝，作者合成了基于木材的K-CS，其在20wt% KOH中表現(xiàn)出0.23 S/cm的離子電導(dǎo)率。該值高于木基Na-CS在15wt% NaOH中的電導(dǎo)率(0.21 S/cm)，其中溶液中兩種鹽的摩爾濃度值相當(dāng)。

圖4. 材料的應(yīng)用

最后，作者將Na-CS用作水系電池中的隔膜，以利用其高離子電導(dǎo)率和良好的堿性穩(wěn)定性。在0.5至10 C的不同充電/放電倍率下，以Na-CS膜為特征的電池表現(xiàn)出更高的容量(圖4E)和更好的倍率性能(圖4F)。

總之，作者合成了有序、3D和各向異性的纖維素超分子(即Na-CS),由大規(guī)模排列的1D和埃斯特朗尺度的開(kāi)放通道組成。這項(xiàng)研究展示了一種簡(jiǎn)便、高度可擴(kuò)展、可持續(xù)且經(jīng)濟(jì)高效的方法，用于在埃斯特朗尺度上為許多應(yīng)用構(gòu)建離子傳輸路徑。

文獻(xiàn)信息

A cellulose-derived supramolecule for fast ion transport. https://doi.org/10.1126/sciadv.add2031

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