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研究背景

鐵電聚合物由于其化學(xué)穩(wěn)定性、柔韌性、低溫可加工性、生物相容性等優(yōu)點(diǎn)，在機(jī)電和電熱校正(如傳感器、光電傳感器、光電傳感器和能量收集)方面具有廣闊的應(yīng)用前景，引起了人們的極大關(guān)注。最廣泛使用的基于鐵電聚合物的傳感器包含聚偏氟乙烯(PVDF)或其共聚物，其將壓力、溫度、應(yīng)變和振動(dòng)刺激轉(zhuǎn)化為基于熱釋電、壓電、電場(chǎng)和電場(chǎng)效應(yīng)的自由表面結(jié)合電荷，而一對(duì)頂部和底部平面電極將這些電荷轉(zhuǎn)化為外部負(fù)載。

結(jié)果表明，鐵電聚合物器件的傳感性能取決于壓電系數(shù)(d₃₃)、熱釋電系數(shù)(p)以及電極與聚合物之間的界面。傳統(tǒng)的聚偏氟乙烯-共三氟乙烯共聚物(P(VDF – TrFE))由于其壓電系數(shù)和熱釋電系數(shù)相對(duì)較低，傳感器電壓輸出較低，導(dǎo)致傳感器不能滿足高靈敏度傳感的高電壓輸出需求。因此，P(VDF-TrFE)的壓電系數(shù)和熱釋電系數(shù)對(duì)于提高P(VDF-TrFE)傳感器的靈敏度和檢測(cè)限至關(guān)重要。

成果簡介

鐵電聚合物在機(jī)械/熱傳感方面具有很大的應(yīng)用潛力，但其靈敏度和檢測(cè)極限還不突出。近日，南方科技大學(xué)材料系李波副研究員、劉瑋書教授和湘潭大學(xué)材料學(xué)院侯鵬飛副教授等人提出界面工程，通過與摻雜聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)層的聚(3,4-乙烯二氧噻吩)交聯(lián)，改善鐵電聚(偏氟乙烯-共三氟乙烯)共聚物(P(VDFTrFE))薄膜的電荷收集。

制備的P(VDF-TrFE)/ PEDOT:PSS復(fù)合薄膜表現(xiàn)出超靈敏的線性力學(xué)/熱響應(yīng)，在0.025 ~ 100 kPa的壓力范圍內(nèi)靈敏度為2.2 V kPa^?1，在0.05 ~ 10 K的溫度變化范圍內(nèi)靈敏度為6.4 V K^?1。由于PEDOT:PSS與P(VDF-TrFE)之間的網(wǎng)絡(luò)互連界面收集了更多的電荷，導(dǎo)致介電性能的提高，相應(yīng)的壓電系數(shù)為?86 pC N^?1，熱釋電系數(shù)為95 μC m^?2K^?1。

這項(xiàng)工作為通過電極界面工程提高鐵電聚合物傳感器的靈敏度提供了一條器件級(jí)的技術(shù)路線。這項(xiàng)工作以“Ultrasensitive mechanical/thermal response of a P(VDF-TrFE) sensor with a tailored network interconnection interface”為題發(fā)表在國際頂級(jí)期刊《Nature Communications》上。祝賀！

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圖文導(dǎo)讀

圖1. P(VDF-TrFE)/PEDOT:PSS復(fù)合膜NII結(jié)構(gòu)的形成及其壓電和熱釋電性能

圖2. 性能改進(jìn)的NII機(jī)理

在這里，作者報(bào)道了一種電極界面工程策略，通過使用導(dǎo)電聚合物PEDOT來顯著提高鐵電聚合物P(VDFTrFE)基機(jī)械/熱傳感器的靈敏度:PSS (PEDOT，聚(3,4-乙烯二氧噻吩);PSS(聚苯乙烯磺酸)為電極。作者定制的三維電極界面具有形成的網(wǎng)絡(luò)互連界面(NII)結(jié)構(gòu)，增加了電荷收集，從而改善了機(jī)械/熱刺激下的電壓響應(yīng)。

相場(chǎng)模擬證實(shí)，定制的NII結(jié)構(gòu)提高了熱釋電系數(shù)和壓電系數(shù)。制備的P(VDF-TrFE)/PEDOT:PSS復(fù)合薄膜表現(xiàn)出超靈敏的線性力學(xué)/熱響應(yīng)，在0.025 ~ 100 kPa的壓力范圍內(nèi)靈敏度為2.2 V kPa^?1，在0.05 ~ 10 K的溫度變化范圍內(nèi)靈敏度為6.4 V K^?1。壓電系數(shù)為- 86 pC N^?1，熱釋電系數(shù)為95 μC m^?2K^?1，在已有的P(VDF-TrFE)基機(jī)械/熱傳感器中表現(xiàn)優(yōu)異。該工作為電極界面工程提供了一個(gè)亮點(diǎn)，以提高電壓響應(yīng)傳感器的靈敏度，為鐵電聚合物的結(jié)構(gòu)定制提供了一種替代方案。

P(VDF-TrFE)和PEDOT:PSS之間的NII結(jié)構(gòu)是用二甲基亞砜(DMSO)溶劑通過相互擴(kuò)散進(jìn)行裁剪的，如圖1a-c所示。PEDOT:PSS在DMSO中的溶解導(dǎo)致PEDOT:PSS簇的形成。復(fù)合膜中的NII結(jié)構(gòu)是由這些PEDOT:PSS簇與P(VDF-TrFE)鏈交織形成的。NII結(jié)構(gòu)的形成不會(huì)改變典型的三層薄膜結(jié)構(gòu)。

圖1d, e(左)為PEDOT:PSS電極(~3.3 μm)的復(fù)合膜的截面掃描電鏡(SEM)圖像，能量色散光譜得到的氟分布如圖1e(右)所示。在P(VDF-TrFE)和PEDOT:PSS層之間形成了平均厚度為8 μm的NII結(jié)構(gòu)，然后選擇三氧化硫(SO₃)作為PEDOT:PSS標(biāo)記物，采用時(shí)間飛行二次離子質(zhì)譜法(TOF-SIMS)檢測(cè)NII層的形成。

圖3. 帶NII的PEDOT:PSS/P(VDFTrFE)的壓電和熱釋電電壓輸出

圖4. P(VDF-TrFE)/PEDOT:PSS復(fù)合薄膜作為超靈敏傳感器的應(yīng)用

PEDOT:PSS電極復(fù)合膜的壓力響應(yīng)范圍和峰值電壓均優(yōu)于其他P(VDF-TrFE)。在研究溫度下，復(fù)合膜的輸出電壓大于激光作為熱源的金屬電極P(VDF-TrFE)的輸出電壓(圖3d)。由于PEDOT:PSS電極可以吸收更多的輻射熱能量，增加了dT/dt，熱刺激誘導(dǎo)復(fù)合膜輸出信號(hào)的響應(yīng)時(shí)間(1.77 S)比Au電極的響應(yīng)時(shí)間(3.80 S)要短。

該復(fù)合材料在0.05 ~ 10 K溫度變化范圍內(nèi)呈線性響應(yīng)，靈敏度S_tp = 6.4 V K^?1，如圖3e所示。這種壓力和溫度敏感性甚至優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的摻雜P(VDF-TrFE)膜(圖3g, h)，表明復(fù)合膜具有良好的能量轉(zhuǎn)換性能。注意，壓電/熱釋電電流部分取決于傳感器的有效表面積。壓電和熱釋電電流密度對(duì)比表明，復(fù)合膜具有較高的壓電和熱釋電輸出性能。

將自制的實(shí)時(shí)生理監(jiān)測(cè)裝置放置在成人身上，以驗(yàn)證復(fù)合膜在健康監(jiān)測(cè)中的潛力和可用性。該裝置被安裝在不同志愿者的大拇指或手腕上，以檢測(cè)動(dòng)脈血壓的細(xì)微波動(dòng)(圖4a)。得到的脈沖頻率和幅值可以用相鄰峰間距離和平均峰幅值實(shí)時(shí)精確再現(xiàn)。不同志愿者的正常心率分別為每分鐘72次和79次。

測(cè)量值接近市售設(shè)備的性能(如圖4a所示)，證明了基于復(fù)合薄膜制備的設(shè)備具有實(shí)時(shí)生理監(jiān)測(cè)的能力。圖4b中的詳細(xì)波形顯示了人體脈搏中的沖擊波(p波)、潮汐波(t波)和二向波(d波)對(duì)應(yīng)的特征峰，與其他工作一致。準(zhǔn)備好的傳感器附著在參與者的喉嚨上，以測(cè)試設(shè)備作為單詞識(shí)別系統(tǒng)的可能性。當(dāng)說不同的單詞時(shí)，檢測(cè)到喉嚨的振動(dòng)。當(dāng)說出單音節(jié)單詞“Hi”時(shí)，輸出電壓出現(xiàn)單峰，而多音節(jié)單詞“Hello”則引發(fā)多模態(tài)形狀(圖4c)。

最后，傳感器用于監(jiān)測(cè)溫度和應(yīng)力、手指屈曲和手抓握。此外，還制備了一個(gè)傳感器陣列，以證明該傳感器陣列可以映射觸覺的彌散(圖2)。

總結(jié)展望

綜上所述，作者利用PEDOT:PSS穿透電極制備了具有高壓電系數(shù)(- 86 pC N^?1)和熱釋電系數(shù)(95 μC m^?2 K^?1)的復(fù)合膜。P(VDF-TrFE)與PEDOT:PSS在復(fù)合膜中形成網(wǎng)狀互連界面。網(wǎng)絡(luò)互連界面改善了復(fù)合膜的電荷收集和介電性能，提高了壓電和熱釋電系數(shù)，相場(chǎng)模擬證實(shí)了這一點(diǎn)。此外，P(VDF-TrFE)/PEDOT:PSS復(fù)合膜具有較高的壓力靈敏度(2.2 V kPa^?1)和高溫靈敏度(6.4 V K^?1)。研究表明，P(VDF-TrFE)/PEDOT:PSS復(fù)合膜可用于檢測(cè)身體運(yùn)動(dòng)和生理信號(hào)。這項(xiàng)工作研究了鐵電共聚物中穿透電極的潛在機(jī)制，并表明它在健康監(jiān)測(cè)和人機(jī)交互方面有很好的應(yīng)用前景。

文獻(xiàn)信息

Ultrasensitive mechanical/thermal response of a P(VDF-TrFE) sensor with a tailored network interconnection interface. (Nat. Commun. 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-39476-4)

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39476-4

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