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殺瘋了!一日三篇Science!

據(jù)聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署研究報告顯示:人類全球每分鐘消費的塑料瓶多達100萬個,塑料袋的使用量每年高達5萬億個,且2/3為一次的塑料制品。但現(xiàn)實總是殘酷的,每年廢棄的塑料廢棄物回收率不到1/10。面對如此殘酷的現(xiàn)實,如果想從源頭上解決這一難度,提升處理手段和策略至關(guān)重要。

8月11日,美國弗吉尼亞理工大學(xué)劉國良教授團隊美國威斯康星大學(xué)-麥迪遜分校George W. Huber教授團隊比利時根特大學(xué)Kevin M. Van Geem教授團隊分別以“Chemical upcycling of polyethylene, polypropylene, and mixtures to high-value surfactants”、“Hydroformylation of pyrolysis oils to aldehydes and alcohols from polyolefin waste”和“Plastic waste recycling is gaining momentum”為題發(fā)表了關(guān)于將塑料廢物如何回收為潛在有價值的產(chǎn)品的策略,如醇、醛、表面活性劑和洗滌劑等的研究,這不僅僅是簡單發(fā)一篇文章,這對人類的環(huán)境和資源的可持續(xù)利用都起到了巨大的推動作用!

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塑料回收如今已經(jīng)成為社會中不可回避的話題,四種主要原因解釋了人們對這一領(lǐng)域日益增長的興趣:1)來自公民的壓力、2)更嚴格的法律要求、3)新的和更好的技術(shù)和4)提升的商業(yè)案例。

實際上,公眾對塑料回收回收率滿意度極低,特別是在美國低于9%,這使得各國政府通過執(zhí)行最低再生塑料含量來應(yīng)對,例如歐盟30%的目標。在塑料回收經(jīng)濟中,新的高質(zhì)量塑料可以從塑料廢料中再制造出來。塑料不應(yīng)再被視為廢棄物,而應(yīng)被視為寶貴的資源。

最近的一項研究表明,到2050年,有可能以循環(huán)方式生產(chǎn)所有塑料,而無需化石資源。目前,主要是原始化石資源用于制造化學(xué)構(gòu)件以制造聚合物(圖1)。然后可以通過組合不同的聚合物等級并引入添加劑或填料來制造塑料。

使用后,應(yīng)對其進行收集、分類和回收。如果可能的話,機械回收,包括分揀、洗滌、干燥、再造粒和復(fù)合是首選,并且更節(jié)能。但這需要均勻、相對清潔的廢物流,從而將分類和清洗的薄片轉(zhuǎn)化為再生塑料顆粒。

2023 年,一項專利中提出了工業(yè)規(guī)模的七階段物理回收工藝,該方法集成了提取和過濾方法。然而,超過65%的塑料可能必須進行化學(xué)回收,即分解成其構(gòu)建塊并轉(zhuǎn)化為二次原材料。如今,化學(xué)回收占塑料回收總量的幾乎為零,這意味著未來十年的主要技術(shù)發(fā)展和市場增長可能會在這一領(lǐng)域。

廢物管理中的其他問題包括規(guī)模和可擴展性。全世界每年必須處理數(shù)億公噸的塑料垃圾,由于價格在每公噸400美元到負值之間波動,任何大型回收公司面臨的一個關(guān)鍵挑戰(zhàn)是在不依賴補貼的情況下如何經(jīng)濟地運營。

通過氣化(將含碳產(chǎn)品轉(zhuǎn)化為合成氣)將含碳化合物主要轉(zhuǎn)化為油,通常在高度污染的廢物流中存在加工困難的難題。然而,這種穩(wěn)健性是大型化學(xué)回收廠的先決條件,因此新的化學(xué)回收方法應(yīng)該克服這些挑戰(zhàn)。

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圖1.? 基于循環(huán)塑料經(jīng)濟概念的閉環(huán)系統(tǒng)

文章一:聚乙烯、聚丙烯和混合物的化學(xué)升級循環(huán)實現(xiàn)高價值表面活性劑的制備

成果簡介

將塑料廢物轉(zhuǎn)化為脂肪酸是一種有吸引力的手段,以補充采購這些高價值、高容量的化學(xué)品。在此,美國弗吉尼亞理工大學(xué)劉國良教授團隊和美國橡樹嶺國家實驗室Bobby G. Sumpter教授團隊報道了一種將80%的聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)轉(zhuǎn)化為平均摩爾質(zhì)量分別為700和670道爾頓的脂肪酸方法,該工藝適用于PE和PP廢棄物及其混合物,且溫度梯度熱解是控制將PE和PP降解為蠟和抑制小分子產(chǎn)生的關(guān)鍵,這些蠟通過硬脂酸錳的氧化和隨后的加工而上升為脂肪酸,PP β-斷裂比P Eβ-產(chǎn)生更多的烯烴蠟和產(chǎn)生更高的脂肪酸。進一步將脂肪酸轉(zhuǎn)化為高價值、大市場容量的表面活性劑。
相關(guān)文章以“Chemical upcycling of polyethylene, polypropylene, and mixtures to high-value surfactants”為題發(fā)表在Science上。

內(nèi)容詳解

作為應(yīng)用最廣泛的兩種商業(yè)化塑料,聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)占世界塑料產(chǎn)量的近60%(~400億噸)。在所有塑料中,PE和PP的制造與最高的能源消耗有關(guān),并且對年度溫室氣體排放量做出了重大貢獻,短期使用的塑料很快就會變成廢物并造成大量污染。
為了回收PE和PP,廢物收集和分類過程必須經(jīng)濟高效以降低成本,理想情況下,回收產(chǎn)品應(yīng)具有高價值和高體積,以對廢物積累產(chǎn)生重大影響。雖然PE和PP可以通過以水為介質(zhì)的沉浮法從聚氯乙烯(PVC)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)等重于水的聚合物中分離出來(圖1A),但由于PE和PP的結(jié)構(gòu)和密度相似,進一步分離更具挑戰(zhàn)性。
此外,這兩種聚合物不相容,除非使用昂貴且復(fù)雜的相容劑,否則不能混合。因此,找到一種通用且有利可圖的方法來回收或升級回收PE和PP,同時提高其最終產(chǎn)品價值超過原始塑料,勢在必行。
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圖1.? 在溫度梯度反應(yīng)器中,PE和PP的向上循環(huán)為脂肪酸
本文報道了一種梯度溫度熱解方法,該方法可以在大氣壓下選擇性地將PE,PP及其混合物破碎成蠟(圖1A和B),其中溫度梯度可以防止劇烈的熱解反應(yīng),淬滅汽化的蠟,并抑制完全降解為小分子(圖1C)。
PE和PP衍生的蠟隨后轉(zhuǎn)化為具有高酸值(ANs)和數(shù)均摩爾質(zhì)量分別高達~700和670Da的脂肪酸(圖1D)。通過隨后的皂化,獲得了含有脂肪酸鹽的離子表面活性劑產(chǎn)品。簡單地與添加劑(例如香料)混合可以產(chǎn)生商業(yè)化產(chǎn)品,例如肥皂棒和液體洗滌劑(圖1A),其具有比典型化學(xué)產(chǎn)品(例如燃料和烷基芳烴)更高的市場價值。
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圖2.? 將PE降解為中間蠟并升級再造為脂肪酸
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圖3.?將PP和PE/PP混合物降解為中間蠟并升級再造為脂肪酸
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圖4.?PE和PP中β-斷裂的合理反應(yīng)途徑、熱力學(xué)和動力學(xué)過程
Zhen Xu?, Nuwayo Eric Munyaneza?, Qikun Zhang, Mengqi Sun, Carlos Posada, Paul Venturo,
Nicholas A. Rorrer, Joel Miscall, Bobby G. Sumpter*, Guoliang Liu*, Chemical upcycling of polyethylene, polypropylene, and mixtures to high-value surfactants,?Science,?2023, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0993
文章二:基于熱解油加氫實現(xiàn)制醛和醇

成果簡介

廢舊塑料是生產(chǎn)可再生化學(xué)品的豐富原料,其熱解產(chǎn)生含有高濃度烯烴(>50wt%)的熱解油。傳統(tǒng)的石化行業(yè)使用幾個能源密集型步驟從石腦油、天然氣和原油等化石原料生產(chǎn)烯烴。
在此,美國威斯康星大學(xué)-麥迪遜分校George W. Huber教授從塑料廢料中獲得了富含烯烴的熱解油,證明了熱解油可用于利用烯烴官能團通過加氫甲?;a(chǎn)醛。然后,這些醛可以通過使用均相和多相催化還原為單醇和二醇,氧化為單羧酸和二羧酸,或被胺化為單胺和二胺。
因此,本策略實現(xiàn)了從基于低價值的塑料中的聚乙烯制備高價值的含氧化學(xué)物質(zhì)的可能性,預(yù)計與通過石油原料生產(chǎn)相比,這條路線生產(chǎn)的化學(xué)品可以降低60%的溫室氣體排放。
同時,本文創(chuàng)新的技術(shù)適用于難以回收的高度污染的廢塑料。事實上,本文生產(chǎn)的油幾乎包含了整個元素周期表,包括氯、鐵和硅!
相關(guān)文章以“Hydroformylation of pyrolysis oils to aldehydes and alcohols from polyolefin waste”為題發(fā)表在Science上。

內(nèi)容詳解

烯烴作為現(xiàn)代化學(xué)品和聚合物的核心組成部分。聚烯烴、聚酯、表面活性劑、醇、胺和羧酸均由烯烴制成。各種能源密集型化學(xué)步驟,如蒸汽裂解,用于從石油生產(chǎn)烯烴,但需要更可持續(xù)的烯烴生產(chǎn)和使用方式,例如,從廢塑料中回收烯烴,然后升級烯烴。
本文展示了一種從材料回收到回收后廢塑料中生產(chǎn)功能性化學(xué)品的路線,使用熱解聚的組合生產(chǎn)富含烯烴的熱解油;均相加氫甲酰化催化,將熱解油中單烯烴和二烯烴的復(fù)雜混合物轉(zhuǎn)化為醛,以及非均相催化以還原、氧化或胺化醛。此外,還展示了一種分離方案,用于生產(chǎn)聚合物級可接受的高純度二烯烴和單烯烴。
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圖1.?本研究采用HDPE、HDPE、LDPE、PP熱解得到的石油產(chǎn)物和塑料油的化學(xué)組成
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圖2.?Co2(CO)8催化的熱解油氫甲?;磻?yīng)和20% Ni/二氧化硅催化的“氫甲酰化油”加氫反應(yīng)
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圖3.?從廢棄塑料中制備芳烴、石蠟、單醇和二醇的投入產(chǎn)出分析、全球產(chǎn)量和市場價格
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圖4.?機理模擬

Houqian Li, Jiayang Wu, Zhen Jiang, Jiaze Ma, Victor M. Zavala, Clark R. Landis, Manos Mavrikakis, George W. Huber*, Hydroformylation of pyrolysis oils to aldehydes and alcohols from polyolefin waste, Science, 2023, https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1853

總結(jié)

總的來看,比利時根特大學(xué)Kevin M. Van Geem教授認為上述兩篇文章都含有不足之處,只部分符合循環(huán)經(jīng)濟的概念:
1)它們不會將塑料廢物回收回塑料,而僅僅是生產(chǎn)化學(xué)物質(zhì)。例如,對于聚烯烴,主要的困難是確保不會以二氧化碳排放或燃料的形式損失。在目前的化學(xué)過程中,例如,熱解和蒸汽裂解-廢物中只有50%的碳可以轉(zhuǎn)化為新的塑料。通過在熱解過程中使用ZSM-5沸石催化劑,即所謂的催化熱解,可以將混合塑料廢物的碳損失減少到15%或更少。
2)同樣重要的是,回收技術(shù)對塑料廢物規(guī)格的選擇性較低。從經(jīng)濟上講,在直徑為50至100公里的圓形區(qū)域中有足夠的廢物,才能確?;厥諒S每年可以運行8000小時,滿負荷運轉(zhuǎn)約100千噸。在這種情況下,通過添加少量銅、稀土材料和碳基納米材料的混合物,對混合報廢塑料、多層塑料、廢棄機械可回收塑料甚至海洋塑料進行升級再造 。
3)減少塑料回收技術(shù)的二氧化碳排放也至關(guān)重要。通過使化學(xué)過程通電和使用來自非化石來源的電力,可以避免數(shù)百萬噸的溫室氣體排放。同時,混合過程,如化學(xué)氧化和利用微生物的生物轉(zhuǎn)化的結(jié)合提供了潛力,其能夠在更低的溫度下工作。
Kevin M. Van Geem, Plastic waste recycling is gaining momentum, Science, 2023, https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.adj2807

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