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過氧化氫（H₂O₂）是一種廣泛應(yīng)用于環(huán)境和工業(yè)領(lǐng)域的重要化學(xué)品，在沒有犧牲劑的情況下，從海水中通過氧還原反應(yīng)（ORR）和水氧化反應(yīng)（WOR）雙通道同時(shí)光催化合成H₂O₂是綠色和可持續(xù)的，但還具有挑戰(zhàn)性。

基于此，山東師范大學(xué)唐波教授和馬瑜教授等人首次報(bào)道了兩種新型含噻吩的共價(jià)有機(jī)框架(TD-COF和TT-COF)，并通過間接2e^– ORR和直接2e^– WOR通道作為H₂O₂合成的催化劑。在無犧牲劑的情況下，僅以空氣和水為原料，TD-COF在去離子水和天然海水中的H₂O₂產(chǎn)率分別為4060 μmol h^-1 g^-1和3364 μmol h^-1 g^-1。

通過DFT計(jì)算，作者研究了TD-COF和TT-COF在第一激發(fā)態(tài)下的電子空穴分布。在優(yōu)化后的TD-COF周期結(jié)構(gòu)的第一激發(fā)態(tài)下，光生電子主要分布在噻吩環(huán)上，而光生空穴主要分布在通過亞胺鍵與噻吩環(huán)相連的苯環(huán)上和吡啶環(huán)上的碳原子上。在TT-COF的第一激發(fā)態(tài)中，光生電子主要分布在噻吩環(huán)上，而光生空穴主要位于苯環(huán)上，苯環(huán)通過亞胺鍵與噻吩環(huán)相連。

此外，通過比較不同位點(diǎn)的吸附能，作者確定了最可能的氧化還原活性位點(diǎn)。噻吩環(huán)上的S原子最有可能是光還原位點(diǎn)，苯環(huán)上的C原子與噻吩環(huán)通過亞胺鍵連接，最有可能是光氧化位點(diǎn)。在TD-COF和TT-COF的間接2e^– ORR過程中，*OOH的形成是速率決定步驟（RDS）。同時(shí)，TD-COF和TT-COF直接2e^– WOR過程中，*OH的形成是RDS。對(duì)比TT-COF，TD-COF在ORR和WOR路徑的RDS中具有更低的能壘。

Thiophene-Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H₂O₂ Synthesis in Water and Seawater. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202309624.

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唐波/馬瑜Angew.：TD-COF在水和海水中全光催化合成H2O2

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