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電催化析氧反應(yīng)(OER)在各種電化學(xué)反應(yīng)中起著關(guān)鍵作用。為了在陽極一側(cè)充當(dāng)一個強(qiáng)大的電子/質(zhì)子儲存庫，最優(yōu)異的OER電催化劑必須具有高本征活性和長期穩(wěn)定性。其中，鎳基(氧)氫氧化物由于其結(jié)構(gòu)靈活性、優(yōu)異的電子結(jié)構(gòu)和低成本而受到了相當(dāng)大的關(guān)注。更加重要的是，研究表明，在催化劑中引入新的氧化還原循環(huán)可以活化反應(yīng)物，從而實現(xiàn)新的功能。

基于此，首爾國立大學(xué)Yung-Eun Sung和Taeghwan Hyeon等人報道了具有空d軌道的過渡金屬(TMs)通過與前TM-過氧化物[M-(O₂)^2-]相關(guān)的氧化還原循環(huán)，直接參與并加速了堿性析氧反應(yīng)。

本文通過旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)對存在d⁰-含氧陰離子的氧化還原過程提供了一定的見解。盡管W/Ni(OH)₂中的陽極電流增加了，但所有催化劑的氧法拉第效率(η)都相似，約為100%。之后，通過本文的微分電化學(xué)質(zhì)譜法確定了催化劑在電流密度為30 mA cm^-2時的氧法拉第效率。

得到的結(jié)果表明，金屬-過氧化物直接參與OER并以電化學(xué)方式產(chǎn)生雙氧氣體。值得注意的是，在本文中，涉及d⁰-含氧陰離子的氧化還原過程并非由H₂O₂的化學(xué)反應(yīng)引起。相反，高氧化的Ni-OO^δ-(Ni-O^δ-)是作為中間體產(chǎn)生的，可以負(fù)責(zé)催化基團(tuán)d⁰-含氧陰離子。

之后，本文組裝的陰離子交換膜水電解槽(AEMWE)進(jìn)一步證明了d⁰-含氧陰離子可以用于堿性O(shè)ER，這比三電極RRDE體系有更大的實際應(yīng)用性。

正如預(yù)期的那樣，含有d⁰-含氧陰離子的OER催化劑比未修飾的OER催化劑顯示出更高的電流密度。W/FeNiOOH陽極在1.0 M KOH中，當(dāng)電壓為2.0 V時，其電流密度可達(dá)7.87 A cm^-2。值得注意的是，在相同電壓下，在1.0wt % K₂CO₃電解質(zhì)中，催化劑達(dá)到了4.26 A cm^-2的電流密度，并且該電解質(zhì)腐蝕性更小，無CO₂污染，使其適合于工業(yè)應(yīng)用。

在這項工作中，本文證明了d⁰-含氧陰離子通過與前TM-過氧化物相關(guān)的氧化還原循環(huán)積極參與了OER，而不是被動地調(diào)節(jié)活性位點的電子結(jié)構(gòu)。通過在氫氧化鎳中加入不同的d⁰-含氧陰離子，本文制備了一種催化劑體系。只有能與H₂O₂反應(yīng)形成金屬-過氧物質(zhì)的d⁰-含氧陰離子才能改變氫氧化鎳的氧化還原性質(zhì)，使其更有效地氧化水。

值得注意的是，在本研究中，金屬-過氧化物的形成是由氫氧化鎳的電化學(xué)氧化還原循環(huán)引發(fā)的，而不是H₂O₂的反應(yīng)引發(fā)的。與從Mn到Ni的3d TM不同，前TM-過氧化物由于其親電子的性質(zhì)，提供了利用氧原子的有效途徑。

受到這一發(fā)現(xiàn)的啟發(fā)，本文將本文的策略推廣到典型的OER催化劑，包括具有與金屬(氧)氫氧化物完全不同的晶體結(jié)構(gòu)的氧化銥(IrO_x)。因此，本文實現(xiàn)了鎢酸鹽改性的W/FeNiOOH在實際水電解槽中的應(yīng)用。總之，本文的發(fā)現(xiàn)提供了一個通用的策略，展示了一種利用親電性過氧循環(huán)實現(xiàn)電化學(xué)氧活化的可控策略。

Electrochemically Generated Electrophilic Peroxo Species Accelerates Alkaline Oxygen Evolution Reaction, Joule, 2023, DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.018.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.018.

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Joule?：電化學(xué)生成的親電過氧化物加速堿性析氧反應(yīng)

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